一、偏高岭土合成4A沸石机理的研究(论文文献综述)
陈浩[1](2020)在《硅灰/偏高岭土地质聚合物基多孔材料的结构调控及性能研究》文中研究指明工业固体废弃的大量排放不仅对生态环境造成破坏,还会导致资源浪费。利用固体废弃物对环境进行治理,是实现工业固体废弃物高附加值再生利用的有效途径之一,而地质聚合物可作为实现这一目标的桥梁。地质聚合物是由硅氧四面体和铝氧四面体通过桥氧交替连接而成的一类具有类沸石三维网络结构的新型绿色胶凝材料。与传统水泥相比,地质聚合物的制备可直接以工业固废为原料,无需“两磨一烧”,能耗低,且无温室气体排放,目前将地质聚合物作为胶凝材料在建材领域已得到很好的研究及应用。近年来,地质聚合物的类沸石性能也得到了广泛的关注,地质聚合物和沸石分子筛在原子层面具有完全相同的结构,因此地质聚合物也表现一定程度的催化、吸附或离子交换性能。商业合成的沸石分子筛一般为纳米或微米级别的粉末,在工业应用中需使用粘合剂成型,赋予其一定的力学性能以应对流体的冲刷及复杂反应环境。与沸石分子筛相比,地质聚合物作为胶凝材料本身便具有优异的力学性能,但地质聚合物的非晶或准晶结构使其孔含量有限,比表面积也相对较小,因此其性能与沸石分子筛相比仍有较大差距。如何对地质聚合物的孔结构进行调控,在保证其力学性能的同时,表现出沸石分子筛级别的吸附或催化性能是当前地质聚合物材料研究的一大热点。本文以硅灰和偏高岭土为主要原料展开研究,通过晶种诱导地质聚合物原位转化块体分子筛和活性炭掺杂地质聚合物构造活性炭/地质聚合物界面提高分子筛转化效率的方法调控地质聚合物本有的孔结构,进而改善其吸附和催化性能。成功制备了地质聚合物分子筛,活性炭/地质聚合物复合材料以及地质聚合物膜,并对相关性能进行了系统研究,主要研究内容及取得的结果如下:(1)在研究晶种诱导地质聚合物原位转化块体分子筛之前,首先探讨了在无模板剂条件下,晶种诱导不同配比硅灰/偏高岭土混合物直接水热合成分子筛的可行性,为后续研究奠定基础。结果表明,在水热时间为72 h,水热温度为180℃,晶种用量为5 wt.%,Si/Al摩尔比为15,Na2O/H2O摩尔比为0.028的条件下,硅灰和偏高岭土混合物可转化为与纯化学试剂合成无异的ZSM-5分子筛。以结晶度最高的Na/ZSM-5粉体为原料,通过离子交换和煅烧方法制备Ni/ZSM-5、Cu/ZSM-5和Zn/ZSM-5催化剂,其NH3选择性催化还原NO(NH3-SCR-NO)效率可分别达到92%、100%和95%。(2)晶种诱导硅灰/偏高岭土基地质聚合物原位转化块体分子筛,在保证地质聚合物力学性能的同时提高沸石分子筛转化效率而改善其孔结构。结果表明,晶种诱导地质聚合物原位转化沸石分子筛与传统水热合成法遵循相似的规律,且具有普适性。在室温条件下,所合成的Na/ZSM-5块体分子筛的CO2吸附容量到达1.79mmol/g,远高于地质聚合物的CO2吸附容量(0.01 mmol/g)。块体Na/ZSM-5对水溶液中的Ni2+离子的吸附容量为13.22 mg/g,吸附动力学及热力学分析表明,块体Na/ZSM-5对Ni2+离子的吸附属于离子交换过程,Ni2+离子取代Na/ZSM-5中的Na+离子,并以非骨架阳离子的形式平衡[AlO4]5-的负电荷。DFT计算表明,相比于ZSM-5中的Na+离子,Ni2+离子具有更强的CO2吸附能力。因此,吸附Ni2+离子后,Ni/ZSM-5的CO2吸附容量进一步增至2.38 mmol/g。所合成的ECR-1自支撑分子筛膜能有效截留模拟海水中的Na+,K+,Ca2+,Mg2+及Cl-离子,在膜通量为0.75kg/(m2·h)时,对上述离子的截留率分别达到99.99%,97.32%,100%,100%和96.82%。(3)活性炭掺杂地质聚合物,利用地质聚合物制备过程的强碱性环境同时对活性炭改性,制备同时具有高力学性能及吸附性能的活性炭/地质聚合物复合材料。结果表明,活性炭的掺入使地质聚合物与活性炭之间形成界面而降低地质聚合物的力学强度。但增加碱激发剂的碱度可有效缓和地质聚合物力学性能的损失,同时,增加碱激发剂的用量可明显促进活性炭表面含氧基团的形成。当KOH、硅灰、偏高岭土和活性炭的质量比为22.4:8:12:6时,所得活性炭/地质聚合物复合材料的抗压强度为22.3 MPa,CO2吸附容量达到1.49 mmol/g。DFT计算表明,活性炭表面的含氧基团具有较高的CO2亲和力,从而促进CO2吸附。此外,对活性炭/地质聚合物复合材料进行水热处理,利用活性炭在地质聚合物基体中构造的界面,可提高沸石分子筛的转化效率,从而进一步提升其CO2吸附容量,水热处理后,活性炭/地质聚合物/分子筛复合材料的抗压强度为23.1 MPa,CO2吸附容量达到2.68mmol/g。(4)以活性炭/地质聚合物复合材料为载体,硝酸铁为前驱体,通过初湿浸渍法制备铁基活性炭/地质聚合物异质结构催化剂,并对其SCR脱硝性能进行研究。结果表明,当Fe的负载量为10 wt.%时,在350~500℃温度范围内,催化剂对NO的转化率大于96.5%,且N2选择性在94%以上。催化剂优异的NO转化效率和N2选择性主要归因于地质聚合物中孤立的铁离子和活性炭表面高分散的FeOx团簇的协同作用,其中前者为低温SCR提供活性位点,而后者在较高温度下具有反应活性。铁的这种分布特点归因于活性炭/地质聚合物复合材料的特殊异质结构。(5)以硅灰和偏高岭土为原料制备地质聚合物膜,系统研究地质聚合物膜对Cr(Ⅲ)离子的截留性能。而后对地质聚合物膜截留和富集的Cr(Ⅲ)离子进行煅烧处理,将Cr(Ⅲ)离子原位转化为Cr2O3氧化物半导体,赋予其光催化活性,并利用光催化-膜分离耦合降解碱性品绿染料废水。结果表明,煅烧过程中,地质聚合物膜表面的Cr(Ⅲ)离子未发生迁移,均转化为纳米Cr2O3氧化物颗粒高度分散于地质聚合物膜表面。在催化-膜分离耦合体系中,当碱性品绿初始浓度为30 mg/L,跨膜压差为0.09 MPa时,50 min内被完全降解。
王鹏[2](2020)在《高岭土为原料的微纳米A型分子筛的合成、性能及形成机理研究》文中研究表明A型分子筛作为微孔材料,具有丰富的孔结构、规则的孔道分布,因而在催化材料、吸附材料、分离材料、光电材料、功能材料等领域具有广泛的应用,为社会发展创造巨大的价值。目前,以高岭土等矿物材料为原料合成分子筛是其发展趋势,高岭土是一种天然硅铝酸盐矿物,在我国储量十分丰富。本论文以高岭土为原料,利用水热合成法制备了A型分子筛。研究了陈化温度、陈化时间、晶化温度、晶化时间以及碱浓度对4A型分子筛结晶度的影响,得出了制备A型分子筛的最优工艺参数。同时,对高岭土制备A型分子筛的形成机理进行了初步的研究。研究了KCl的加入量对3A型分子筛结晶度和静态饱和吸水量的影响。通过水热-模板法制备出二维A型分子筛材料,并对其微观结构进行研究。本研究在绿色环保、高岭土深加工、降低分子筛制备成本、拓宽分子筛应用领域等方面都具有一定的理论和应用价值。本论文的创新点如下:(1)以高岭土为原料一步水热合成法制备出3A型分子筛材料,解决3A型分子筛合成过程繁琐、合成周期长的问题。(2)采用水热-模板法,以高岭土为原料,制备出片层结构的二维A型分子筛材料。本论文取得的成果以及主要结论如下:(1)高岭土的硅铝比约为2.5,适合制备A型分子筛材料。热重-差热分析结果表明活化温度范围为:600~800℃。(2)高岭土制备4A型分子筛,在水热合成过程中,通过单因素实验法确定了最佳工艺条件:碱浓度2.5 mol·L-1;陈化温度60℃;陈化时间4h;晶化温度90℃;晶化时间3h。研究结果表明合成4A型分子筛的结晶度为90.7%,比表面积为13.3723 m2·g-1。TEM研究结果表明4A型分子筛的晶体结构属于体心立方结构以及4A型分子筛是多晶体。EDX能谱分析结果表明4A型分子筛的Si/Al比为1.0。通过4A型分子筛的热稳定性研究得出:4A型分子筛的相转变温度约为600℃;在相转变温度下,4A型分子筛的总质量损失为14.7%。另外,高岭土合成A型分子筛的形成机理可分为三个主要阶段:(a)硅氧四面体和铝氧四面体相互结合形成二级结构单元四元环和六元环;(b)通过聚合反应将二级结构单元相互连接,以形成大型的六角柱笼和β笼结构单元。(c)A型分子筛晶体生长。通过对水热合成A型分子筛实验结果分析,可以得出由高岭土合成A型分子筛是一种液相转变机理。(3)高岭土制备3A型分子筛,KCl的加入量为20%时,3A型分子筛的结晶度为73.4%,比表面积为17.6526 m2·g-1,静态饱和吸水量为190.992 mg·g-1。(4)高岭土制备二维A型分子筛,石墨烯的加入量为10.0%时,分子筛的结晶度为69.0%,比表面积为39.7994 m2·g-1。
张丽娜[3](2020)在《新型甲醇转化催化剂的制备、表征及催化性能》文中研究表明乙烯和丙烯等低碳烯烃是生产石油化工和精细化工产品最重要的中间体,对现代化学工业起着支撑性的作用。当前低碳烯烃主要来源于石脑油蒸汽裂解过程和原油催化裂化过程,随着低碳烯烃市场需求的不断增长和原油资源的日益枯竭,人们开始寻找替代原油资源制备低碳烯烃的新技术路线。我国富煤、少油、贫气的能源结构,使得以煤为源头制备低碳烯烃的技术路线成为保障我国能源安全和化工原材料供应的重大战略课题之一。甲醇转化制烃类反应(methanol-to-hydrocarbons,MTH)因其原料甲醇可由合成气(syngas,CO和H2的混合物)方便地制得,而合成气又可广泛地来源于煤、生物质、天然气和固体废弃物等不同的资源,因此被认为是最具应用前景的低碳烯烃生产新技术路线。对MTH反应,使用不同的酸性沸石或类沸石催化剂,能够得到不同的产物,如甲醇制低碳烯烃(methanol-to-olefins,MTO)最优的催化剂为SAPO-34分子筛,甲醇制丙烯(methanol-to-propylene,MTP)最优的催化剂为ZSM-5分子筛。我国已于2010年率先实现了MTO反应的工业化。然而,工业MTO催化剂通常为半合成催化剂,即将SAPO-34分子筛与粘结剂、基质等机械混合后经喷雾成型制备得到的催化剂,存在因粘结剂及基质堵塞分子筛孔道导致活性位可接近性差、活性组分SAPO-34分子筛为微孔分子筛使产物和反应物存在扩散限制等问题。因此,如何克服半合成催化剂的弊端,开发MTO催化剂制备新技术,是MTO技术升级亟待解决的关键问题之一。针对这一需求,本文发展了MTO催化剂的原位合成方法,制备了三类甲醇转化催化剂,通过系统的表征和催化剂催化性能的评价,取得了如下主要研究成果:1、首先,尝试以不同硅铝比的高岭土微球为原料制备了SAPO-34@高岭土微球复合材料,系统表征结果表明:以热活化高岭土微球为原料可制备得到SAPO-34@高岭土微球复合材料,但该复合材料用作MTO催化剂时反应性能不理想:催化剂快速失活,双烯(乙烯+丙烯)选择性最高仅为74%。其原因在于:1)以热活化高岭土微球为原料制备得到的复合材料的SAPO-34分子筛含量很低,最高仅为11.2%,导致催化活性位少,难以有效催化甲醇的转化反应;2)复合物中的SAPO-34分子筛晶粒较大,尺寸最小为2μm×1μm×1μm,且仅具有微孔结构,不利于反应物和产物分子的扩散,导致催化剂快速失活。2、其次,针对上述原位合成产物的SAPO-34含量低、粒径大且仅具有微孔结构的问题,创新性提出将介孔SAPO-34分子筛的合成与原位晶化技术相结合,即在原位合成SAPO-34的凝胶中引入表面活性剂十六烷基三甲基溴化铵(CTAB)和二甲基十八烷基[3-(三甲氧基硅基)丙基]氯化铵(TPOAC),成功制备得到了SAPO-34含量高、晶粒小且具梯级孔的SAPO-34@高岭土微球复合材料,合成机理的研究结果表明:CTAB促进了SAPO-34分子筛在高岭土微球上的原位生长(SAPO-34分子筛含量达33.7%),TPOAC起到了造孔作用,且二者均可抑制SAPO-34分子筛晶粒的生长(晶粒大小为1μm×0.2μm×0.2μm)。相较于半合成法制备的催化剂,所得SAPO-34含量高、晶粒小且具梯级孔的SAPO-34@高岭土微球复合材料的活性寿命从50 min增长至200 min,双烯选择性增加了20%。3、有机融合ZSM-5分子筛的晶种辅助合成法与SAPO-34分子筛的原位合成方法,首次成功制备出兼具MFI和CHA拓扑结构的SAPO-34/ZSM-5@高岭土微球复合材料,考察了具有相近分子筛总含量但具有不同SAPO-34和ZSM-5相对含量的复合材料催化剂的甲醇转化性能,结果表明:ZSM-5主要生长在SAPO-34晶粒表面,二者通过化学作用相互连接;通过调变高岭土微球的热活化温度和合成体系的CTAB含量,可调控复合材料的SAPO-34和ZSM-5质量比在0.6-10间;在分子筛总含量相近的条件下,随催化剂的SAPO-34和ZSM-5质量比降低,在MTO反应过程中“烯烃池”反应机理逐渐占主导地位,表现为乙烯选择性降低,丙烯选择性增加。
王坚[4](2020)在《VPT法高岭土基ZSM-5分子筛的制备及其在甲醇制芳烃中的应用》文中进行了进一步梳理ZSM-5分子筛由于其独特的物化结构,是目前常用的甲醇制取芳烃(MTA)催化剂。然而目前分子筛的合成大多采用化学试剂,成本较高。高岭土来源丰富,价格低廉,且其本身含有大量的硅铝,如将其作为合成分子筛的原料可以有效降低分子筛的生产成本。模板剂气相转换法(VPT)因其能减少制备过程中的分离步骤,降低模板剂的使用受到了研究者们的重视,但目前在天然矿物的分子筛制备中对其应用较少。因此,本文以廉价高岭土作为原料,对其进行改性处理后,基于固相转化机理,采用VPT制备了高岭土基ZSM-5分子筛并对其MTA催化活性进行评价。首先,采用酸洗抽提和碱处理2种手段对高岭土进行改性预处理。并通过XRD,XRF,氮气吸附脱附曲线对样品进行表征。发现酸洗抽提无法对于拥有完整晶相结构的晶体造成影响。主要参与反应的为焙烧改性时产生的无定形硅铝,并且受限于高岭土活性铝含量的限制,酸洗抽提后高岭土的硅铝比为25左右,最佳酸洗抽提时间为2 h。碱激发后样品结晶度的降低,提高了高岭土粉末的活性。最佳激发比例为m(NaOH)/m(高岭土)=0.075。从孔道结构看,经过酸洗抽提和碱激发处理后的高岭土孔道结构仍不发达,为非多孔材料。采用VPT法合成高岭土基ZSM-5分子筛时,考察了时间,碱添加,晶种的有无对晶化过程的影响,并将其与传统水热晶化进行了对比。实验发现VPT法中,晶体生长也存在诱导期。原料中莫来石晶体是ZSM-5分子筛的成核生长场所;适当的碱加入的确有助于ZSM-5分子筛的生成,但同时过量的碱会抑制晶体的生成,乃至于形成其他杂晶相;晶种的添加可以有效缩短晶体生长过程中的诱导期;通过水热合成与VPT法合成的晶化产物进行比较可以看出,VPT法能够以较少的模板剂使用量完成ZSM-5分子筛的合成,降低分子筛的合成成本。最后,采用等体积浸渍法将Zn负载于制备的高岭土基ZSM-5分子筛与购置的商用ZSM-5分子筛并进行MTA催化活性评价。通过EDS,,XPS,NH3-TPD,DTG等手段对制备的2种催化剂进行表征,发现酸量是造成2种催化剂催化性能差异的主要原因;2种催化剂的甲醇转化率接近但是巨高更多酸量的高岭土基ZSM-5分子筛具有更高的芳烃选择性。从催化寿命上看,高岭土基ZSM-5分子筛具有更高的催化寿命。通过DTG分析发现具有更高酸量的高岭土基ZSM-5分子筛反而具有更低的积碳量,并且2种催化剂的积碳物种存在差异。其主要是由于高岭土基ZSM-5分子筛以莫来石为生长场所,低酸性的莫来石结构调变了分子筛表面酸性,阻止了深度副反应的发生,进而抑制了积碳的形成。
王美玲[5](2019)在《铝硅酸盐聚合物及其转化沸石对Cs+&Sr2+吸附作用研究》文中认为沸石是一种含有特定孔腔结构的铝硅酸盐晶体,对特定金属离子具有良好的吸附性能,在核废料污水处理方面具有优异的应用前景。铝硅酸盐聚合物具有“类沸石”的化学组成和硅铝骨架,是合成沸石的理想前驱体。本文利用偏高岭土、硅溶胶、氢氧化钠和氢氧化钾为主要原料,制备钠钾混合激发的铝硅酸盐聚合物NaxK1-xGP(x=0.5,0.6,0.7,0.8,0.9,1.0)。研究NaGP原位转化沸石的水热工艺并获得优化的制备工艺参数,同时通过调节铝硅酸盐聚合物Si/Al及混合激发离子种类及含量得到不同晶型的沸石种类。本文以133Cs+作为137Cs+的替代离子,87Sr2+作为90Sr2+替代离子,系统研究沸石对模拟放射性离子的吸附作用,研究内容及研究成果如下:(1)NaGP水热转化沸石的工艺参数包括水热介质种类及浓度、水热温度和水热时间。在水热反应体系当中,Na+含量较低时,难以使NaGP成核结晶,并且反应需要在一定碱性环境下使NaGP中的[AlO4]-和[SiO4]充分溶解成为沸石的成核位点。水热温度和水热时间是NaGP能够转化为沸石晶体的重要因素。NaGP原位转化沸石的最佳水热工艺为:1 mol/L NaOH溶液作为水热反应介质、水热温度160°C、水热时间6 h。在此条件下NaGP可以转化为直径在35μm的方沸石晶体。(2)方沸石(Analcime)的化学式为NaAlSi2O6·H2O,与NaGP中的Si/Al保持一致。通过调节硅溶胶含量得到不同Si/Al的NaGP(Si/Al=1.0,1.25,1.50,1.75,2.0)。当Si/Al=1.01.25时,NaGP可生成NaA型沸石;当Si/Al=1.51.75时,出现方沸石相及少量方钠石;当Si/Al=2.0时,NaGP全部转化为方沸石。Na0.5K0.5GP水热后由于体系中Na+含量过低没有明显结晶相生成;随着Na+/K+增加,水热转化后NaxK1-xGP结晶度增加,方沸石晶粒尺寸逐渐降低,Na+/K+=0.9:0.1时有P型沸石(NaP)生成。(3)以NaGP原位生成的Analcime、Na0.9K0.1GP原位生成的Analcime-NaP混合型沸石及非晶态的NaGP作为吸附剂,以不同的初始Cs+、Sr2+浓度溶液为吸附对象,对吸附过程的动力学和热力学进行了研究,阐明了吸附机理和平衡条件。对于Cs+,沸石比非晶态的NaGP具有更好的吸附效果;而对于Sr2+,Analcime-NaP混合型沸石及NaGP的吸附效果高于Analcime。Analcime及Analcime-NaP对Cs+的吸附速度快,而Analcime-NaP及NaGP对Sr2+的吸附速度快。沸石对Cs+、Sr2+的吸附主要以离子吸附为主。
雷鹏[6](2018)在《高岭土制备4A分子筛的性能及应用研究》文中指出4A分子筛具有良好的选择性吸附、离子交换和亲水性能等,在化工方面、医疗方面和环保方面等一些技术领域都获得广泛的研究和应用。分子筛工业制造过程中,一般采取化学原料合成和天然矿物质原材料合成两种方式,前者成品纯度高、各项参数指标比较先进,但成本较高,而后者由于工艺技术的不完善或在生产中各种因素的影响,导致部分产品性能达不到更优良的性能,但成本较低。因此,4A分子筛制备的过程更加完备时可以有效降低成本。本文通过高岭土的提纯、焙烧高岭土以及通过水热转化,合成了高纯度的4A分子筛样品。通过X射线衍射和扫描电镜法等技术和分析手段,对制备的偏高岭土和偏高岭土制备4A分子筛的结构、形状、性质进行了表征。确定了高岭土制备4A分子筛的最佳工艺条件是硅铝比为1.9,烘培温度800摄氏度,烘焙时间2小时,碱化温度50摄氏度,碱化时间3小时,晶化温度90摄氏度,晶化时间6小时,最终成功制备了性能优良的4A分子筛。并在环保领域的工业废水处理和石油领域油气深加工行业中进行了应用研究,取得了满意的研究结果,具有潜在的应用价值。
原伟泉[7](2016)在《稀土硝酸盐对高岭石分解动力学和偏高岭石碱溶特性的影响》文中提出高岭土作为工业用途极广的硅酸盐矿物在我国拥有较为丰富的储量,关于高岭石热处理活化及其在地聚合物材料中的应用一直是研究的热点课题。稀土元素的特殊性质决定了其可以催化某些化学反应的进行,提高化学反应的速率。本文在充分调研国内外相关研究的基础上,通过高岭石热分解动力学和碱溶特性试验研究明确稀土硝酸盐对高岭石的活化作用。将制备好的稀土硝酸盐掺量为n(Al)/n(RE)=100的高岭石进行综合热分析测试(TGDTG-DTA),利用Coats-Redfern积分法、Achar微分法和Ozawa法对热分析实验的数据进行动力学计算,通过对比掺入五种不同种类稀土硝酸盐[Er(NO3)3、La(NO3)3、Nd(NO3)3、Pr(NO3)3、Y(NO3)3]的高岭石的动力学参数,研究稀土硝酸盐对高岭石热分解过程的影响。结果表明:高岭石脱羟基反应过程符合化学反应模型F3机理,其机理函数的积分和微分表达式分别为:g(α)=(1-α)-2-1和f(α)=1/2(1-α)3,掺入Pr(NO3)3的高岭石脱羟基反应机理函数与高岭石相同。掺入Er(NO3)3、La(NO3)3、Nd(NO3)3和Y(NO3)3的高岭石脱羟基过程机理函数发生改变,符合化学反应模型F2机理,其机理函数的积分和微分表达式分别为:g(α)=(1-α)-1-1和f(α)=(1-α)2。不同的稀土硝酸盐对于高岭石脱羟基过程动力学参数的影响程度不同,与未掺入稀土硝酸盐的高岭石活化能和指前因子相比,Er(NO3)3、La(NO3)3、Nd(NO3)3以及Y(NO3)3对于高岭石脱羟基反应过程的活化能和指前因子的值降幅均较为显着,有助于脱羟基反应的进行。其中,掺入Er(NO3)3后活化能和指前因子的值降低幅度最大,分别为37.57%和38.88%;掺入Pr(NO3)3后二者的值降低幅度最小,分别为8.14%和7.78%。随着Er(NO3)3掺量的增加,高岭石脱羟基反应活化能快速降低随后趋于平缓。分别在不同的碱溶液浓度以及碱溶温度条件下研究Er(NO3)3掺量n(Al)/n(RE)=100时对偏高岭石碱溶特性的影响。采用XRD、SEM和FTIR对碱溶产物进行表征,结果表明:碱溶温度的提高可以显着加快碱溶反应的进行,碱溶浓度对于碱溶反应产物的物相组成有较大影响。同时得到偏高岭石的碱溶过程为:偏高岭石中的活性硅铝首先溶解于NaOH溶液中;溶液中的硅铝组分进一步反应形成胶凝相和沸石相前驱体;根据碱溶液浓度的不同,沸石相前驱体会转变成4A沸石相或方钠石相;4A沸石相随着碱溶过程的进行最终会转变成方钠石相。Er(NO3)3的掺入促进了偏高岭石碱溶过程中沸石相及方钠石相的形成,同时有利于4A沸石相向方钠石相的进一步转变。
吴丹丹[8](2015)在《沸石基地聚合物固化核素Sr2+的性能及机制研究》文中提出核电的大力发展产生了相当量的中低放射性核废液,安全有效地处置这些核废液已经成为制约核能发展的关键因素。本论文提出一种中低放废液―吸附浓缩-固化‖处置一体化的新工艺,将吸附了含锶废液的4A沸石原位转化成地质聚合物以实现对锶的固化,缩短了工艺流程和处理时间,降低了固化体的增容比。运用对比实验,研究了传统的水泥固化体和新工艺路线下的地聚合物固化体对Sr2+固化性能的差异。针对制备地聚合物过程中遇到的Sr2+对地聚合反应的迟滞效应,借助电阻率法和终凝时间测定法开展了初步实验探索。研究表明,沸石制备地聚合物最佳参数范围为:水玻璃模数0.81.5,碱灰比2:35:6,偏高岭土掺量20%80%;4A沸石对Sr2+的吸附机制为离子交换吸附。在沸石基地聚合物、沸石水泥固化体、偏高岭土基地聚合物、水泥固化体这四种固化体中,沸石基地聚合物固化Sr2+的整体性能要比后三者更好,具体原因为:沸石基地聚合物抗压强度较高、能有效降低固化过程的增容比、在四种浸出剂(去离子水、硫酸溶液、醋酸-醋酸钠缓冲液、硫酸镁溶液)中的浸出率和累积浸出分数最低、耐高温性能优良、抗冻融循环损失强度最小;沸石基地聚合物的SEM、XRD、IR、XPS联合分析表明Sr2+取代原材料中的Na+进入地聚合物,同时被物理包裹在地聚合物凝胶中,Sr2+通过化学键的形式进入地聚合物的三维网络结构实现固化。地聚合物反应体系中,可以用电阻率法预测地聚合物的终凝时间。锶的加入造成了地聚合反应的迟滞效应,含锶量较高的体系(3.58%)Sr2+由于会取代部分Na+平衡体系电荷,且Sr2+具有更强的静电引力和电荷中和作用使硅铝酸盐聚合胶体形成得会更快,终凝时间比含锶量较低的体系(1%)更短。锶含量相同时,运用“吸附-固化一体化”工艺时由于沸石吸附作将Sr2+固定在其晶相结构中,且离子移动能力、静电引力和电荷中和能力较弱,其终凝时间比直接添加锶进行固化的体系更长。
王明珠[9](2014)在《利用川南硫铁尾矿制备4A沸石的研究》文中研究说明在整个川南地区,蕴藏着十分丰富的硫铁矿资源。在长期的硫铁矿开采和选矿过程中,排放和堆积了大量的硫铁尾矿,几十年来累计堆放量已达1000万吨以上,却一直未能得到有效的开发利用,这严重危害着整个川南地区的生态环境、工农业生产和居民身体健康。因此,如何更好地综合开发利用硫铁矿尾矿是关系到该地区社会、经济和可持续发展急待研究和解决的重大课题。川南硫铁尾矿中的主要矿物是高岭土,而高岭土常被用于合成4A沸石,这使得合理利用硫铁尾矿这一廉价的天然矿物原料来合成4A沸石成为可能。川南硫铁尾矿中赋存的铁、钛等矿物杂质严重影响了高岭土的性能,从而使利用硫铁尾矿合成4A沸石的工艺变得尤为复杂。为此,本文研究了以川南硫铁尾矿为主要原料合成4A沸石的工艺及参数,并采用X-荧光光谱(XRF)、X-射线衍射(XRD)、白度测试仪、激光粒度分布仪、扫描电子显微镜(SEM)及钙离子吸附实验对不同工艺下的合成产物进行了研究,获得了适合于以川南硫铁尾矿制备4A沸石的工艺优化参数。主要研究内容和获得的认识如下:(1)硫铁尾矿的主要化学、元素为Si和Al,其中硅铝的摩尔比满足4A沸石的制备条件。硫铁尾矿的主要矿物组成为片状晶体结构的高岭石,其颗粒度为15μm,颗粒分布不均匀,其中含有少量黄铁矿,赤铁矿,锐钛矿等杂质。(2)因硫铁尾矿杂质含量较高,用于合成4A沸石需进行成分调整。对硫铁尾矿浮选后再经过不同浓度HCl+H2SO4混合酸酸洗提纯,可以有效提高4A沸石的白度及钙离子吸附性能,使4A沸石样品粒度分布更均匀,结晶更完好。其中用30%HCl+30%H2SO4的混合酸酸浸浮选后的硫铁尾矿提纯效果较佳。(3)硫铁尾矿水热合成4A沸石的优化工艺参数为:煅烧温度630℃,煅烧保温时间3h;NaOH浓度为3.0mol/L;成胶反应温度为50℃,成胶保温时间3h;晶化温度为92℃,晶化保温时间为3h。(4)XRD分析表明本论文以川南硫铁尾矿为原料合成的4A沸石纯度较高,基本无其他杂质矿物;SEM分析表明所合成的产物为典型的4A沸石立方晶体,结晶完整,晶体分布均匀,晶粒约为1~2μm。(5)用白度测试仪,激光粒度分布仪及钙离子吸附实验测试了所合成的4A沸石的主要性能,结果表明,以硫铁尾矿为主要原料合成的4A沸石白度可达86.45%,平均粒径为2.11μm,粒度小于4μm占84.51%~89.84%,可用于干燥、脱水净化和催化剂等领域。
代宏达,孟凡辉,金晶,岳良运[10](2014)在《高岭土合成沸石的研究进展》文中指出介绍了高岭土合成沸石的研究进展,阐述高岭石性质和活化工艺对合成沸石品质的影响,并论述了目前以高岭土为原料合成沸石的合成工艺及其机理。
二、偏高岭土合成4A沸石机理的研究(论文开题报告)
(1)论文研究背景及目的
此处内容要求:
首先简单简介论文所研究问题的基本概念和背景,再而简单明了地指出论文所要研究解决的具体问题,并提出你的论文准备的观点或解决方法。
写法范例:
本文主要提出一款精简64位RISC处理器存储管理单元结构并详细分析其设计过程。在该MMU结构中,TLB采用叁个分离的TLB,TLB采用基于内容查找的相联存储器并行查找,支持粗粒度为64KB和细粒度为4KB两种页面大小,采用多级分层页表结构映射地址空间,并详细论述了四级页表转换过程,TLB结构组织等。该MMU结构将作为该处理器存储系统实现的一个重要组成部分。
(2)本文研究方法
调查法:该方法是有目的、有系统的搜集有关研究对象的具体信息。
观察法:用自己的感官和辅助工具直接观察研究对象从而得到有关信息。
实验法:通过主支变革、控制研究对象来发现与确认事物间的因果关系。
文献研究法:通过调查文献来获得资料,从而全面的、正确的了解掌握研究方法。
实证研究法:依据现有的科学理论和实践的需要提出设计。
定性分析法:对研究对象进行“质”的方面的研究,这个方法需要计算的数据较少。
定量分析法:通过具体的数字,使人们对研究对象的认识进一步精确化。
跨学科研究法:运用多学科的理论、方法和成果从整体上对某一课题进行研究。
功能分析法:这是社会科学用来分析社会现象的一种方法,从某一功能出发研究多个方面的影响。
模拟法:通过创设一个与原型相似的模型来间接研究原型某种特性的一种形容方法。
三、偏高岭土合成4A沸石机理的研究(论文提纲范文)
(1)硅灰/偏高岭土地质聚合物基多孔材料的结构调控及性能研究(论文提纲范文)
摘要 |
ABSTRACT |
主要符号表 |
第1章 绪论 |
1.1 地质聚合物概述 |
1.1.1 地质聚合物的概念 |
1.1.2 地质聚合物的结构 |
1.1.3 地质聚合物的制备及反应机理 |
1.1.4 地质聚合物的应用 |
1.1.5 地质聚合物的研究及应用存在的问题 |
1.2 沸石分子筛概述 |
1.2.1 沸石分子筛的概念 |
1.2.2 沸石分子筛的结构 |
1.2.3 沸石分子筛的制备及反应机理 |
1.2.4 沸石分子筛的应用 |
1.3 活性炭概述 |
1.3.1 活性炭的概念 |
1.3.2 活性炭的结构 |
1.3.3 活性炭的制备及反应机理 |
1.3.4 活性炭的应用 |
1.4 课题的研究目的、意义及主要内容与技术路线 |
1.4.1 课题的研究目的 |
1.4.2 课题的研究意义 |
1.4.3 课题的研究内容 |
1.4.4 课题研究的技术路线 |
1.5 论文的创新点 |
第2章 实验部分 |
2.1 实验原料 |
2.1.1 硅灰 |
2.1.2 偏高岭土 |
2.1.3 活性炭 |
2.1.4 其它原料及试剂 |
2.2 实验设备及表征仪器 |
2.2.1 实验设备 |
2.2.2 表征仪器 |
第3章 晶种诱导硅灰/偏高岭土直接水热合成ZSM-5 及性能 |
3.1 晶种诱导硅灰/偏高岭土直接水热合成ZSM-5 的参数优化 |
3.1.1 硅铝比 |
3.1.2 水热温度 |
3.1.3 水热碱度 |
3.1.4 晶种用量 |
3.1.5 水热时间 |
3.2 Ni、Cu、Zn/ZSM-5 催化剂的制备及表征 |
3.2.1 Ni、Cu、Zn/ZSM-5 催化剂的制备 |
3.2.2 Ni、Cu、Zn/ZSM-5 催化剂的物相组成 |
3.2.3 Ni、Cu、Zn/ZSM-5 催化剂的孔结构 |
3.2.4 Ni、Cu、Zn/ZSM-5 催化剂的微观形貌 |
3.2.5 Ni、Cu、Zn/ZSM-5 催化剂的氧化还原特性 |
3.3 Ni、Cu、Zn/ZSM-5 催化剂的NH_3-SCR脱硝性能 |
3.3.1 Ni、Cu、Zn/ZSM-5 催化剂的NO转化率与N_2选择性 |
3.3.2 Ni、Cu、Zn/ZSM-5 催化剂SCR脱硝机理 |
3.4 本章小结 |
第4章 硅灰/偏高岭土地质聚合物基块体分子筛的制备及性能 |
4.1 硅灰/偏高岭土地质聚合物基块体ZSM-5 的制备及性能 |
4.1.1 块体Na/ZSM-5 的制备 |
4.1.2 块体Na/ZSM-5 的Ni~(2+)吸附性能 |
4.1.3 块体Na/ZSM-5 及Ni/ZSM-5 的物相组成 |
4.1.4 块体Na/ZSM-5 及Ni/ZSM-5 的孔结构 |
4.1.5 块体Na/ZSM-5 及Ni/ZSM-5 的微观形貌 |
4.1.6 块体Na/ZSM-5 及Ni/ZSM-5 的CO_2捕集性能 |
4.1.7 块体Na/ZSM-5 及Ni/ZSM-5 的CO_2捕集机理 |
4.2 硅灰/偏高岭土地质聚合物基块体分子筛制备的普适性 |
4.2.1 块体丝光沸石和ECR-1 分子筛的制备 |
4.2.2 块体丝光沸石的ECR-1 分子筛物相组成 |
4.2.3 ECR-1 自支撑分子筛膜的海水淡化性能 |
4.3 本章小结 |
第5章 硅灰/偏高岭土地质聚合物基光催化膜的制备及性能 |
5.1 硅灰/偏高岭土地质聚合物基光催化膜的制备 |
5.2 硅灰/偏高岭土地质聚合物基光催化膜的性能表征 |
5.2.1 硅灰/偏高岭土地质聚合物基光催化膜的物相组成及光电性能 |
5.2.2 硅灰/偏高岭土地质聚合物基光催化膜的微观形貌 |
5.2.3 硅灰/偏高岭土地质聚合物基光催化膜的孔结构及膜分离性能 |
5.3 光催化-膜分离耦合降解碱性品绿染料废水 |
5.3.1 硅灰/偏高岭土地质聚合物基光催化膜的染料降解实验流程 |
5.3.2 硅灰/偏高岭土地质聚合物基光催化膜的静态染料降解性能 |
5.3.3 硅灰/偏高岭土地质聚合物基光催化膜的动态染料降解性能 |
5.3.4 硅灰/偏高岭土地质聚合物基光催化膜的染料降解机理 |
5.4 本章小结 |
第6章 活性炭/地质聚合物复合材料的制备及性能 |
6.1 活性炭/地质聚合物复合材料的制备 |
6.2 活性炭/地质聚合物复合材料的表征 |
6.2.1 活性炭/地质聚合物复合材料的物相组成 |
6.2.2 活性炭/地质聚合物复合材料的力学性能 |
6.2.3 活性炭/地质聚合物复合材料的表面元素分析 |
6.2.4 活性炭/地质聚合物复合材料的微观形貌 |
6.2.5 活性炭/地质聚合物复合材料的孔结构 |
6.3 活性炭/地质聚合物复合材料的CO_2捕集性能 |
6.3.1 活性炭/地质聚合物复合材料的CO_2吸附容量及选择性 |
6.3.2 活性炭/地质聚合物复合材料的CO_2捕集机理 |
6.4 活性炭/地质聚合物/分子筛复合材料的制备 |
6.5 活性炭/地质聚合物/分子筛复合材料的表征 |
6.5.1 活性炭/地质聚合物/分子筛复合材料的物相组成 |
6.5.2 活性炭/地质聚合物/分子筛复合材料的力学性能 |
6.5.3 活性炭/地质聚合物/分子筛复合材料的表面元素分析 |
6.5.4 活性炭/地质聚合物/分子筛复合材料的微观形貌 |
6.5.5 活性炭/地质聚合物/分子筛复合材料的孔结构 |
6.6 活性炭/地质聚合物/分子筛复合材料的CO_2捕集性能 |
6.7 本章小结 |
第7章 铁基活性炭/地质聚合物异质结构催化剂的制备及性能 |
7.1 铁基活性炭/地质聚合物异质结构催化剂的制备 |
7.2 铁基活性炭/地质聚合物异质结构催化剂的表征 |
7.2.1 铁基活性炭/地质聚合物异质结构催化剂的物相组成 |
7.2.2 铁基活性炭/地质聚合物异质结构催化剂的表面元素分析 |
7.2.3 铁基活性炭/地质聚合物异质结构催化剂的氧化还原特性 |
7.2.4 铁基活性炭/地质聚合物异质结构催化剂的酸性位 |
7.2.5 铁基活性炭/地质聚合物异质结构催化剂的孔结构 |
7.2.6 铁基活性炭/地质聚合物异质结构催化剂的微观形貌 |
7.3 铁基活性炭/地质聚合物异质结构催化剂的NH_3-SCR脱硝性能 |
7.3.1 温度对NO转化率及N_2选择性的影响 |
7.3.2 其它因素对NO转化率及N_2选择性的影响 |
7.3.3 铁基活性炭/地质聚合物异质结构催化剂的稳定性 |
7.3.4 铁基活性炭/地质聚合物异质结构催化剂SCR脱硝机理 |
7.4 本章小结 |
结论与展望 |
参考文献 |
攻读博士期间的学术成果 |
致谢 |
(2)高岭土为原料的微纳米A型分子筛的合成、性能及形成机理研究(论文提纲范文)
摘要 |
Abstract |
第一章 绪论 |
1.1 高岭土的概述 |
1.1.1 高岭土的结构与性质 |
1.1.2 高岭土资源的分布 |
1.1.3 高岭土合成分子筛的国内外研究 |
1.2 A型分子筛的概述 |
1.2.1 A型分子筛的概念及结构 |
1.2.2 A型分子筛的合成方法 |
1.2.3 A型分子筛合成中的影响因素 |
1.2.4 A型分子筛的应用领域 |
1.3 二维分子筛的概述 |
1.3.1 二维分子筛的定义 |
1.3.2 二维分子筛的优点 |
1.3.3 二维分子筛的研究现状 |
1.4 论文的研究目的、内容和技术路线 |
1.4.1 研究目的 |
1.4.2 研究内容 |
1.4.3 技术路线 |
第二章 实验试剂及方法 |
2.1 试剂与仪器 |
2.2 评价内容与方法 |
2.3 样品的表征 |
2.3.1 X射线荧光光谱分析 |
2.3.2 X射线衍射仪分析 |
2.3.3 红外光谱分析 |
2.3.4 固体核磁分析 |
2.3.5 扫描电子显微镜分析 |
2.3.6 透射电子显微镜分析 |
2.3.7 热重-差热分析 |
2.3.8 比表面积分析 |
2.3.9 二氧化碳吸附分析 |
2.3.10 静态饱和吸水量分析 |
第三章 偏高岭土的制备 |
3.1 高岭土的原料分析 |
3.1.1 高岭土的化学成分分析 |
3.1.2 高岭土的热重/差热分析 |
3.1.3 高岭土的物相分析 |
3.1.4 高岭土的微观形貌分析 |
3.2 偏高岭土的原料分析 |
3.2.1 偏高岭土的化学成分分析 |
3.2.2 偏高岭土的物相分析 |
3.2.3 偏高岭土的微观形貌分析 |
3.3 本章小结 |
第四章 高岭土制备4A型分子筛的工艺与性能及形成机理研究 |
4.1 高岭土制备4A型分子筛的工艺设计 |
4.2 高岭土制备4A型分子筛的工艺研究 |
4.2.1 陈化温度和陈化时间的影响 |
4.2.2 晶化温度的影响 |
4.2.3 晶化时间的影响 |
4.2.4 碱浓度的影响 |
4.3 高岭土制备4A型分子筛的微观结构分析 |
4.4 高岭土制备4A型分子筛的骨架结构分析 |
4.5 高岭土制备4A型分子筛的比表面积分析 |
4.6 高岭土制备4A型分子筛的热稳定性分析 |
4.7 高岭土制备4A型分子筛的二氧化碳吸附分析 |
4.8 高岭土制备4A型分子筛的形成机理研究 |
4.9 本章小结 |
第五章 高岭土制备3A型分子筛的工艺与性能研究 |
5.1 高岭土制备3A型分子筛的工艺设计 |
5.2 高岭土制备3A型分子筛的工艺研究 |
5.2.1 KCl添加量的影响 |
5.2.2 KCl的添加量对静态饱和吸水量的影响 |
5.3 高岭土制备3A型分子筛的比表面积分析 |
5.4 高岭土制备3A型分子筛的微观结构分析 |
5.5 高岭土制备3A型分子筛的热稳定分析 |
5.6 本章小结 |
第六章 高岭土制备二维A型分子筛的工艺与性能研究 |
6.1 高岭土制备二维A型分子筛的工艺设计 |
6.2 高岭土制备二维A型分子筛工艺研究 |
6.3 高岭土制备二维A型分子筛的微观结构分析 |
6.4 高岭土制备二维A型分子筛的比表面积分析 |
6.5 本章结论 |
第七章 结论 |
致谢 |
参考文献 |
附录 |
(3)新型甲醇转化催化剂的制备、表征及催化性能(论文提纲范文)
摘要 |
ABSTRACT |
创新点 |
引言 |
第1章 文献综述 |
1.1 MTH反应 |
1.1.1 MTH反应机理的研究历程 |
1.1.2 分子筛拓扑结构对产物选择性的影响 |
1.1.3 酸性对反应稳定性和产物选择性的影响 |
1.2 MTH催化剂 |
1.2.1 SAPO-34 |
1.2.2 ZSM-5 |
1.3 SAPO-34的制备 |
1.3.1 纳米晶SAPO-34的制备方法 |
1.3.2 梯级孔SAPO-34的制备方法 |
1.4 原位晶化技术 |
1.4.1 原位晶化机理 |
1.4.2 SAPO-34@基质复合材料的原位合成 |
1.5 论文选择的若干思考及研究内容 |
第2章 实验部分 |
2.1 实验原料 |
2.2 实验分析及表征方法 |
2.2.1 XRD |
2.2.2 N_2吸附-脱附 |
2.2.3 FESEM |
2.2.4 高分辨透射电子显微镜(HRTEM) |
2.2.5 MAS NMR |
2.2.6 傅里叶变换红外光谱(FTIR) |
2.2.7 电感耦合等离子体元素分析(ICP-AES) |
2.2.8 X射线荧光光谱(XRF) |
2.2.9 氨气程序升温脱附(NH_3-TPD) |
2.2.10 热重-差热分析(TGA-DSC) |
2.2.11 X-射线光电子能谱(XPS) |
2.3 催化剂的甲醇转化性能评价 |
2.3.1 甲醇转化反应评价装置 |
2.3.2 甲醇转化反应产物分析方法 |
2.3.3 甲醇转化反应性能评价指标 |
第3章 常规SAPO-34@高岭土微球的合成及其甲醇转化性能 |
3.1 引言 |
3.2 实验部分 |
3.2.1 高岭土微球原料 |
3.2.2 高岭土微球的活化 |
3.2.3 活性硅铝和磷含量的测定 |
3.2.4 SAPO-34@高岭土微球复合材料的合成 |
3.2.5 分析及表征方法 |
3.2.6 催化剂性能评价 |
3.3 高岭土微球及其活化产物的物理化学性质 |
3.3.1 高岭土微球的化学组成及其活化产物的活性硅铝磷含量 |
3.3.2 形貌 |
3.3.3 晶体结构 |
3.3.4 化学键及化学环境 |
3.3.5 N_2吸附-脱附 |
3.3.6 NH_3-TPD |
3.4 SAPO-34@高岭土微球的表征 |
3.4.1 XRD |
3.4.2 FTIR |
3.4.3 SEM |
3.4.4 N_2吸附-脱附 |
3.4.5 NH_3-TPD |
3.4.6 SEM-EDS |
3.5 晶化过程研究 |
3.6 复合材料的甲醇转化性能评价 |
3.7 小结 |
第4章 高含量、小晶粒、梯级孔SAPO-34@高岭土微球的合成及其甲醇转化性能 |
4.1 引言 |
4.2 实验部分 |
4.2.1 合成方法 |
4.2.2 分析及表征方法 |
4.2.3 催化剂性能评价 |
4.3 合成体系组成优化 |
4.3.1 CTAB含量 |
4.3.2 TPOAC含量 |
4.3.3 高含量、小晶粒、梯级孔SAPO-34@高岭土微球的表征 |
4.4 晶化机理研究 |
4.4.1 CTAB的作用 |
4.4.2 TPOAC的作用 |
4.5 催化剂的甲醇转化性能评价结果 |
4.5.1 低碳烯烃选择性 |
4.5.2 催化剂寿命和积碳 |
4.6 小结 |
第5章 SAPO-34/ZSM-5@高岭土微球的合成及其甲醇转化性能研究 |
5.1 引言 |
5.2 实验部分 |
5.2.1 合成方法 |
5.2.2 分析及表征方法 |
5.2.3 催化剂性能评价 |
5.3 ZSM-5及其与SAPO-34机械混合物催化剂的甲醇转化性能 |
5.3.1 ZSM-5的甲醇转化性能 |
5.3.2 SAPO-34和ZSM-5机械混合物催化剂的甲醇转化性能 |
5.4 SAPO-34/ZSM-5@高岭土微球合成条件优化 |
5.4.1 高岭土微球活化温度的优化 |
5.4.2 CTAB含量的优化 |
5.5 SAPO-34/ZSM-5@高岭土微球的晶化机理 |
5.5.1 XRD |
5.5.2 SEM |
5.5.3 N_2吸附-脱附 |
5.5.4 非原位合成产物的分析 |
5.5.5 SAPO-34/ZSM-5@高岭土微球的晶化机理 |
5.6 SAPO-34/ZSM-5@高岭土微球的表征及其甲醇转化性能评价 |
5.6.1 XRD |
5.6.2 FTIR |
5.6.3 SEM |
5.6.4 HRTEM |
5.6.5 N_2吸附-脱附 |
5.6.6 酸性 |
5.6.7 MTO反应性能评价 |
5.7 小结 |
第6章 结论 |
参考文献 |
致谢 |
个人简历、在学期间发表的学术论文及研究成果 |
学位论文数据集 |
(4)VPT法高岭土基ZSM-5分子筛的制备及其在甲醇制芳烃中的应用(论文提纲范文)
致谢 |
摘要 |
abstract |
1 绪论 |
1.1 研究背景 |
1.2 研究意义及目的 |
1.3 文献综述 |
1.4 研究内容 |
2 实验部分 |
2.1 实验药品及仪器 |
2.2 VPT法高岭土基ZSM-5 分子筛材料的合成 |
2.3 高岭土基ZSM-5分子筛催化反应性能评价 |
2.4 样品的表征 |
3 高岭土的改性预处理 |
3.1 酸洗抽提对高岭土晶相解离及其硅铝浸出特性影响 |
3.2 碱激发对晶相解离的影响 |
3.3 酸洗抽提与碱激发对孔道结构的影响 |
3.4 本章小结 |
4 高岭土基ZSM-5分子筛的制备 |
4.1 水热合成与VPT法对比 |
4.2 晶化时间对ZSM-5分子筛合成影响 |
4.3 碱添加对ZSM-5分子筛合成影响 |
4.4 晶种添加对ZSM-5分子筛合成影响 |
4.5 本章小结 |
5 高岭土基ZSM-5 分子筛MTA催化性能评价 |
5.1 高岭土基ZSM-5分子筛材料表征 |
5.2 高岭土基ZSM-5 分子筛材料在MTA反应中的催化活性 |
5.3 高岭土基ZSM-5 分子筛材料在MTA反应中的催化寿命评价 |
5.4 本章小结 |
6 结论与展望 |
6.1 结论 |
6.2 创新点 |
6.3 展望 |
参考文献 |
作者简历 |
学位论文数据集 |
(5)铝硅酸盐聚合物及其转化沸石对Cs+&Sr2+吸附作用研究(论文提纲范文)
摘要 |
Abstract |
第1章 绪论 |
1.1 课题背景 |
1.2 铝硅酸盐聚合物概况 |
1.2.1 聚合机理及合成工艺 |
1.2.2 组织结构及力学性能 |
1.3 沸石概况 |
1.4 铝硅酸盐聚合物及沸石在核废料处理方面的应用 |
1.5 研究目标与主要研究内容 |
第2章 材料与试验方法 |
2.1 试验原料与仪器 |
2.1.1 试验原料 |
2.1.2 试验仪器 |
2.2 铝硅酸盐聚合物固化工艺 |
2.3 分析测试方法 |
2.3.1 X射线衍射(XRD)分析 |
2.3.2 扫描电镜(SEM)观察及分析 |
2.3.3 傅里叶红外光谱分析 |
2.3.4 热重/差热分析测试 |
2.3.5 ICP-MS测试 |
第3章 水热工艺参数及NGP组成对沸石组织结构的影响 |
3.1 引言 |
3.2 工艺设计 |
3.2.1 水热工艺设计 |
3.2.2 铝硅酸盐聚合物组分设计 |
3.3 水热工艺对沸石组织结构的影响 |
3.3.1 水热反应介质种类及浓度对沸石转化的影响 |
3.3.2 水热反应温度对沸石转化的影响 |
3.3.3 水热反应时间对沸石转化的影响 |
3.3.4 方沸石FTIR及 TG-DSC分析 |
3.4 铝硅酸盐聚合物组成对沸石组织结构的影响 |
3.4.1 Si/Al对沸石组织结构的影响 |
3.4.2 Na~+/K~+对水热合成沸石结构的影响 |
3.5 本章小结 |
第4章 NGP与沸石对Cs~+和Sr~(2+)的吸附研究 |
4.1 引言 |
4.2 NGP与沸石对Cs~+的吸附研究 |
4.2.1 吸附时间对吸附Cs~+的影响 |
4.2.2 初始溶液浓度对Cs~+的影响 |
4.2.3 吸附后沸石组织结构 |
4.3 NGP与沸石对Sr~(2+)的吸附研究 |
4.3.1 吸附时间对吸附Sr~(2+)的影响 |
4.3.2 初始溶液浓度对Sr~(2+)的影响 |
4.3.3 吸附后沸石的组织结构 |
4.4 本章小结 |
结论 |
参考文献 |
攻读硕士学位期间所获得的科研成果 |
致谢 |
(6)高岭土制备4A分子筛的性能及应用研究(论文提纲范文)
摘要 |
Abstracts |
第一章 绪论 |
1.1 引言 |
1.2 分子筛简介 |
1.2.1 4A分子筛的结构 |
1.2.2 4A分子筛的性质 |
1.2.3 4A分子筛的应用 |
1.3 4A分子筛制备的方法 |
1.3.1 化学原料制备 4A分子筛 |
1.3.2 天然气矿物制备 4A分子筛 |
1.3.3 4A型分子筛的合成机理 |
1.4 制备4A分子筛的影响因素 |
1.5 高岭土的概况 |
1.5.1 高岭土的成分 |
1.5.2 高岭土的性质与用途 |
1.6 论文研究内容 |
第二章 实验部分 |
2.1 原材料及设备 |
2.1.1 原材料 |
2.1.2 实验设备 |
2.2 偏高岭土的制备 |
2.3 4A分子筛的制备 |
2.4 高岭土和分子筛的表征方法 |
2.4.1 高岭土的白度测试方法 |
2.4.2 其他表征方法 |
2.5 本章小结 |
第三章 结果与讨论 |
3.1 煅烧温度对制备偏高岭土的影响 |
3.2 煅烧时间对制备偏高岭土的影响 |
3.3 高岭土的X射线衍射的分析 |
3.4 高岭土的电镜扫描图分析 |
3.5 硅铝比对钙离子吸附的影响 |
3.6 碱化温度对钙离子吸附的影响 |
3.7 碱化时间对钙离子吸附的影响 |
3.8 结晶时间对钙离子吸附的影响 |
3.9 结晶温度对钙离子吸附的影响 |
3.10 4A分子筛的电镜扫描结果 |
3.11 本章小结 |
第四章 4A分子筛的应用研究 |
4.1 4A分子筛在废水处理中的应用研究 |
4.1.1 废水中氨氮的主要来源 |
4.1.2 废水中氨氮的危害 |
4.1.3 4A分子筛静态吸附能力 |
4.1.4 4A分子筛吸附其他有害物质 |
4.2 4A分子筛在石油化工脱水中应用研究 |
4.2.1 4A分子筛在天然气脱水中应用情况 |
4.2.2 制备样品与市售 4A分子筛在静态饱和吸水量的对比 |
4.3 本章小结 |
第五章 结论 |
参考文献 |
个人简介 |
致谢 |
(7)稀土硝酸盐对高岭石分解动力学和偏高岭石碱溶特性的影响(论文提纲范文)
摘要 |
Abstract |
第一章 绪论 |
1.1 高岭石应用研究进展 |
1.1.1 高岭石的简介 |
1.1.2 偏高岭石在胶凝材料中的应用研究进展 |
1.2 偏高岭石活性评价方法及其研究现状 |
1.2.1 偏高岭石活性评价方法 |
1.2.2 偏高岭石活性的影响因素研究现状 |
1.2.3 偏高岭石碱溶特性的研究现状 |
1.3 热分析技术在矿物分解动力学中的应用 |
1.3.1 热分析技术简述 |
1.3.2 热分析技术在矿物热分解中的应用 |
1.4 稀土对固体材料化学反应的催化作用 |
1.5 选题的目的、意义及研究内容 |
1.5.1 选题的目的及意义 |
1.5.2 研究内容 |
第二章 试验原料、仪器及研究方法 |
2.1 试验原料 |
2.1.1 高岭石 |
2.1.2 稀土氧化物 |
2.2 试验药剂及仪器 |
2.3 试验研究方法 |
2.3.1 掺入稀土硝酸盐的高岭石的制备 |
2.3.2 碱溶特性试验 |
2.3.3 技术路线 |
2.4 试样表征方法 |
2.4.1 综合热分析技术 |
2.4.2 X射线衍射技术 |
2.4.3 傅立叶变换红外光谱分析 |
2.4.4 扫描电镜分析 |
第三章 稀土硝酸盐对高岭石热分解动力学的影响 |
3.1 稀土硝酸盐对高岭石热分解过程的影响 |
3.2 稀土硝酸盐对高岭石热分解活化能和指前因子的影响 |
3.2.1 动力学方法简介 |
3.2.2 Coats-redfern积分法和Achar微分法 |
3.2.3 Ozawa法 |
3.3 稀土硝酸盐对高岭石脱羟基反应速率的影响 |
3.4 本章小结 |
第四章 Er(NO_3)_3 的掺量对高岭石热分解动力学的影响 |
4.1 Er(NO_3)_3 的掺量对高岭石热分解过程的影响 |
4.2 Er(NO_3)_3 的掺量对高岭石热分解活化能和指前因子的影响 |
4.2.1 Coats-redfern积分法和Achar微分法 |
4.2.2 Ozawa法 |
4.3 Er(NO_3)_3 的掺量对高岭石脱羟基反应速率的影响 |
4.4 本章小结 |
第五章 稀土硝酸盐对偏高岭石碱溶特性的影响 |
5.1 碱溶试验流程示意图 |
5.2 Er(NO_3)_3 对高岭石热处理产物物相及结构转变的影响 |
5.2.1 高岭石热处理产物的物相分析 |
5.2.2 高岭石热处理产物的微观结构分析 |
5.3 Er(NO_3)_3 在不同碱溶温度条件下对碱溶产物的影响 |
5.3.1 碱溶产物的物相分析 |
5.3.2 碱溶产物的微观结构分析 |
5.4 Er(NO_3)_3 在不同碱溶浓度条件下对碱溶产物的影响 |
5.4.1 碱溶产物的物相分析 |
5.4.2 碱溶产物的微观结构分析 |
5.5 本章小结 |
第六章 结论 |
参考文献 |
致谢 |
附录 |
(8)沸石基地聚合物固化核素Sr2+的性能及机制研究(论文提纲范文)
摘要 |
ABSTRACT |
1 绪论 |
1.1 研究意义及背景 |
1.2 国内外研究现状 |
1.2.1 中、低放废水处理现状 |
1.2.2 中、低放废物的固化现状 |
1.2.3 地聚合物材料概述 |
1.2.4 地聚合物固化危废的研究现状 |
1.2.5 地聚合物固化核废物存在的问题 |
1.3 本论文的研究目的和研究内容 |
1.3.1 本论文的研究目标 |
1.3.2 本论文的研究内容 |
1.4 本论文的主要创新点 |
1.5 本论文的研究路线 |
2 主要材料和设备 |
2.1 主要实验材料和设备 |
2.1.1 4A沸石 |
2.1.2 偏高岭土 |
2.1.3 液态水玻璃 |
2.1.4 复合硅酸盐水泥 |
2.1.5 其他实验材料 |
2.2 主要实验设备和仪器 |
3 沸石基地聚合物的制备及特性研究 |
3.1 沸石基地聚合物制备实验方案设计 |
3.2 结果讨论和分析 |
3.3 本章小结 |
4 沸石基地聚合物对核素锶的固化效果研究 |
4.1 低放废液“吸附 - 固化”一体化工艺简介 |
4.2 实验方案设计 |
4.2.1 实验目的 |
4.2.2 实验材料和设备 |
4.2.3 实验步骤 |
4.3 结果讨论和分析 |
4.3.1 4A沸 对锶的吸附效果分析 |
4.3.2 固化体抗压强度分析 |
4.3.3 固化体抗浸出性能分析 |
4.3.4 固化体耐高温性能分析 |
4.3.5 固化体抗冻融循环分析 |
4.4 本章小结 |
5 沸石基地聚合物固化核素锶的机制研究 |
5.1 地聚合物样品SEM分 析 |
5.2 地聚合物样品XRD分 析 |
5.3 地聚合物样品IR分 析 |
5.4 地聚合物样品XPS分 析 |
5.5 本章小结 |
6 核素锶对地聚合反应的迟滞效应 |
6.1 核素锶对地聚合反应的迟滞效应实验设计 |
6.1.1 实验目的 |
6.1.2 实验材料和设备 |
6.1.3 实验步骤 |
6.2 结果讨论与分析 |
6.2.1 地聚合反应过程电阻率变化 |
6.2.2 锶对终凝时间的影响 |
6.2.3 锶对地聚合反应迟滞效应分析 |
6.3 本章小结 |
结论 |
展望 |
参考文献 |
致谢 |
攻读学位期间发表的与学位论文内容相关的学术论文及研究成果 |
(9)利用川南硫铁尾矿制备4A沸石的研究(论文提纲范文)
摘要 |
Abstract |
第1章 前言 |
1.1 沸石分子筛 |
1.2 4A 沸石的结构与性能 |
1.2.1 4A 沸石的结构 |
1.2.2 4A 沸石的性能 |
1.2.3 4A 沸石的应用 |
1.2.4 4A 沸石合成机理 |
1.2.5 4A 沸石的制备方法 |
1.2.6 4A 沸石的表征手段 |
1.3 川南硫铁尾矿概述 |
1.3.1 川南硫铁尾矿的简介 |
1.3.2 川南硫铁尾矿的综合利用研究现状 |
1.4 高岭土提纯的研究现状 |
1.5 选题意义及背景 |
1.5.1 研究内容 |
1.5.2 技术路线及思路 |
第2章 川南硫铁尾矿的矿物学特征研究 |
2.1 简介 |
2.2 川南硫铁尾矿的矿物学特征研究方法 |
2.2.1 X-射线荧光光谱(XRF) |
2.2.2 X-射线电子衍射(XRD) |
2.2.3 扫描电子显微镜(SEM) |
2.2.4 热分析 |
2.3 川南硫铁尾矿的矿物学特征研究 |
2.3.1 实验材料及仪器 |
2.3.2 硫铁尾矿特征分析 |
2.4 本章小结 |
第3章 川南硫铁尾矿成分调整对合成 4A 沸石的影响 |
3.1 成分调整的必要性 |
3.2 实验原料及设备 |
3.3 实验内容与方案 |
3.3.1 氧化还原法提纯硫铁尾矿的实验内容与方案 |
3.3.2 混合酸浸法对尾矿进行提纯实验内容与方案 |
3.3.3 硫铁尾矿浮选提纯实验内容与方案 |
3.4 实验步骤 |
3.4.1 氧化还原法提纯川南硫铁尾矿实验步骤 |
3.4.2 酸浸法提纯川南硫铁尾矿实验步骤 |
3.4.3 浮选法提纯川南硫铁尾矿实验步骤 |
3.4.4 水热合成 4A 沸石实验步骤 |
3.5 4A 沸石性能表征方法 |
3.5.1 白度测定仪 |
3.5.2 比表面积及孔径测试仪(BET) |
3.5.3 激光粒度分布仪 |
3.6 实验结果与讨论 |
3.6.1 氧化还原法提纯硫铁尾矿对合成 4A 沸石的影响 |
3.6.2 混合酸浸提纯硫铁尾矿对合成 4A 沸石的影响 |
3.6.3 浮选法提纯硫铁尾矿对合成 4A 沸石的影响 |
3.7 本章小结 |
第4章 川南硫铁尾矿水热合成 4A 沸石工艺参数确定 |
4.1 引言 |
4.2 实验药品及设备 |
4.3 实验内容与方案 |
4.3.1 煅烧工艺参数的确定 |
4.3.2 水热合成 4A 沸石 NaOH 浓度的确定 |
4.3.3 成胶反应温度及时间的确定 |
4.3.4 晶化反应温度及时间的确定 |
4.3.5 实验步骤 |
4.4 实验结果与讨论 |
4.4.1 煅烧工艺对合成 4A 沸石的影响 |
4.4.2 NaOH 浓度对合成 4A 沸石物相的影响 |
4.4.3 成胶反应条件对合成 4A 沸石物相的影响 |
4.4.4 晶化反应条件对合成 4A 沸石物相的影响 |
4.5 本章小结 |
第5章 4A 沸石的吸附性能表征 |
5.1 引言 |
5.2 试验药品及设备 |
5.3 钙离子吸附量测试原理 |
5.3.1 钙离子化学分析方法 |
5.3.2 钙离子吸附量的计算 |
5.4 实验内容 |
5.4.1 试剂与模拟水样的配制 |
5.4.2 钙离子吸附量的测定 |
5.5 实验结果与讨论 |
5.5.1 不同酸浓度对 4A 沸石吸附性能的影响 |
5.5.2 浮选工艺对 4A 沸石吸附性能的影响 |
5.5.3 煅烧工艺对 4A 沸石吸附性能的影响 |
5.5.4 NaOH 溶液的浓度对 4A 沸石吸附性能的影响 |
5.6 本章小结 |
结论 |
致谢 |
参考文献 |
攻读学位期间取得学术成果 |
(10)高岭土合成沸石的研究进展(论文提纲范文)
1 高岭土的理化性质 |
1.1 矿物及化学成分 |
1.2 结晶指数 |
2 高岭土活化 |
2.1 煅烧法 |
2.2 酸碱热活化法 |
3 合成方法 |
4 合成机理 |
5 结束语 |
四、偏高岭土合成4A沸石机理的研究(论文参考文献)
- [1]硅灰/偏高岭土地质聚合物基多孔材料的结构调控及性能研究[D]. 陈浩. 西安建筑科技大学, 2020
- [2]高岭土为原料的微纳米A型分子筛的合成、性能及形成机理研究[D]. 王鹏. 贵州大学, 2020(04)
- [3]新型甲醇转化催化剂的制备、表征及催化性能[D]. 张丽娜. 中国石油大学(北京), 2020(02)
- [4]VPT法高岭土基ZSM-5分子筛的制备及其在甲醇制芳烃中的应用[D]. 王坚. 中国矿业大学, 2020(01)
- [5]铝硅酸盐聚合物及其转化沸石对Cs+&Sr2+吸附作用研究[D]. 王美玲. 哈尔滨工业大学, 2019(02)
- [6]高岭土制备4A分子筛的性能及应用研究[D]. 雷鹏. 吉林大学, 2018(12)
- [7]稀土硝酸盐对高岭石分解动力学和偏高岭石碱溶特性的影响[D]. 原伟泉. 江西理工大学, 2016(05)
- [8]沸石基地聚合物固化核素Sr2+的性能及机制研究[D]. 吴丹丹. 西南科技大学, 2015(02)
- [9]利用川南硫铁尾矿制备4A沸石的研究[D]. 王明珠. 成都理工大学, 2014(04)
- [10]高岭土合成沸石的研究进展[J]. 代宏达,孟凡辉,金晶,岳良运. 当代化工, 2014(01)