一、大气中化学污染物对植物危害作用机制的探究(论文文献综述)
张怡悦[1](2021)在《金/铁矿区土壤-植物体系铅锌同位素特征及微生物演化机制》文中进行了进一步梳理露天金属尾矿中残留的重金属通过风蚀、水蚀等途径向环境中扩散。为了探究废弃尾矿周边的生态环境污染问题,本研究以典型金/铁矿区土壤-植物(猪毛菜)体系为研究对象,利用铅同位素技术对重金属污染源进行源解析;通过同位素分馏效应揭示锌在土壤-植物体系迁移转化过程;基于高通量测序、宏基因组学和代谢组学等技术,探究寡营养闭库铁尾矿库中自然定居植物—猪毛菜的生存策略,阐明尾矿土壤-猪毛菜体系微生物群落组成特征及演化过程,揭示尾矿土壤-微生物-猪毛菜相互作用机制。主要研究结果如下:(1)土壤、猪毛菜的重金属污染具有空间分布特异性。表层土壤中Pb、Zn、Cu、Cd、Cr、Ni、As 以及 Hg 的平均含量分别为 29、124、42、0.47、103、39、7.64以及0.05 mg/kg,总体上呈轻度污染,其中矿业活动密集区呈中度到重度污染。土壤-猪毛菜体系中重金属主要分布于根际土及叶片,猪毛菜对重金属的富集系数为Cr>Zn>Pb>Cu>Fe>Cd,转移系数为Fe>Cd>Zn>Cu>Pb>Cr。(2)矿区206Pb/207Pb及208Pb/206Pb的变化范围分别为:土壤1.10-1.18,2.10-2.19;尾矿 1.04-1.09,2.24-2.32;植物 1.11-1.16,2.11-2.20。尾砂是土壤及植物根部铅的最主要来源,其中对土壤铅的贡献率为43%-75%,对植物铅的贡献率为32%-50%。(3)猪毛菜地上部分富集锌的轻同位素,δ66/64Zn为-0.25%o;地下部分富集锌的重同位素,δ66/64Zn为0.17%o。锌在土壤根际迁移过程、根系吸收过程以及根部向地上部位转运过程均发生了同位素分馏效应,三种过程的Δ66/64Zn 分别为 0.26%o、-0.16%o以及 0.16%o。(4)重金属(Cu、Fe、Zn、Pb)显着影响微生物的群落结构和多样性。土壤-猪毛菜体系的核心功能菌群普遍具有重金属抗性,演化形成的核心功能菌群主要包括Pantoea等溶磷菌、Methylobacterium和Sphingomonas等有机物降解菌、Rhizobium等固氮根瘤菌。(5)贫瘠铁尾矿库微生物-猪毛菜演化过程为:猪毛菜产生有机酸及类黄酮素等代谢产物以吸引促生菌到根部定殖,根际促生菌分泌吲哚乙酸(IAA)、合成铁载体等促进植物生长,内生菌则通过遗传增强后代对矿山环境的适应性,从而形成微生物-猪毛菜互惠共生体。
胡蓓蓓[2](2021)在《有机磷酸酯(OPEs)在土壤-植物系统中的吸收、转运和迁移行为研究》文中提出在许多国家禁止多溴联苯醚(PBDEs)和多氯联苯(PCBs)的生产和使用后,有机磷酸酯(OPEs)作为替代型阻燃剂而被广泛应用于各种工业和电子等产品中。OPEs有类似PBDEs的持久性、长距离迁移性,对动植物和人体有潜在的毒性。土壤中的OPEs可以通过食物链进入人体,因此OPEs在的环境行为受到广泛的关注。目前关于OPEs的研究大多集中于OPEs在土壤系统中的吸附-解吸、母体化合物或其代谢产物组成,只有一小部分的研究涉及土壤-植物系统中OPEs的分布、转运和迁移等行为。本研究基于植物盆栽实验,研究了化合物的性质(结构、疏水性、取代基种类)、植物品种、土壤类型、重金属等因素对植物吸收和转运OPEs的影响;探讨了降雨量、土壤类型和植物种植是如何影响OPEs的迁移行为。本研究的目标化合物包括五种Alkyl-OPEs(烷烃取代基):磷酸三乙酯(TEP)、磷酸三异丙酯(Ti PP)、磷酸三丙酯(Tn PP)、磷酸三丁酯(Tn BP)和磷酸三(2-乙基己基)酯(TEHP);两种Aryl-OPEs(芳香烃取代基):磷酸三苯酯(TPh P)和磷酸三甲苯基酯(TMPP);三种Chlorinated-OPEs(卤素取代基):磷酸三(2-氯乙基)酯(TCEP),磷酸三(2-氯异丙基)酯和磷酸三(1,3二氯-2丙基)酯(TDCPP);两种Hybrid-OPEs(杂合取代基):磷酸三(2-丁氧基乙基)酯(TBOEP)和2-乙基己基二苯酯(EHDPP);供试植物有萝卜、西葫芦、大豆、生菜、西红柿、玉米六种;土壤为赤红壤和暗棕壤两种。本研究的主要结论如下:(1)通过土培盆栽实验,研究了植物类型、化合物结构、Cu对6种植物吸收和转运常见12种OPEs的影响。结果显示:不同植物根部和地上部OPEs的浓度显着不同,说明不同植物对OPEs的吸收和转运能力存在明显的区别。整体上,萝卜根部和地上部OPEs的浓度最高,其次为西葫芦、大豆、生菜、西红柿,玉米组织中OPEs的含量最低;在植物根部中,环状取代基OPEs(ER-OPEs,TPh P,TMPP,TCPP和TDCPP)比直链取代基OPEs(OC-OPEs,TEP,Ti PP,Tn PP,Tn BP,TEHP,TCEP,TBOEP和EHDPP)的浓度相对较高(p<0.05),说明植物根系对ER-OPEs的吸收能力较强,这可能与ER-OPEs的富电子结构与植物根表电荷之间的相互作用力有关。ER-OPEs与根系表面电荷之间的偶极相互作用促进了根系对这些化合物的吸附,最终增加了植物对它们的吸收作用;植物地上部ER-OPEs和OC-OPEs的含量之间没有明显区别,说明化合物取代基结构对植物转运OPEs的过程没有显着影响;在OPEs与Cu复合污染中,Cu明显增加了OPEs在萝卜、西葫芦和大豆根系以及西红柿、玉米地上部的浓度,说明Cu影响了OPEs在植物组织中的分布;在重金属Cu胁迫下,植物根系对ER-OPEs的吸收参数(RCF)比OC-OPEs高(p<0.05),但Cu明显降低了根系吸收ER-OPEs和OC-OPEs间的巨大差距,可能是Cu干扰了ER-OPEs与植物根系表面电荷的相互作用;在单一OPEs污染和OPEs-Cu复合污染下,辛醇-水分配系数(Octanol-water partition coefficient,log Kow)与化合物的转运系数(TF)呈显着的负相关性(p<0.001),说明疏水性是控制OPEs从植物根部向地上部转运过程的重要因素。(2)分析了玉米对四种典型OPEs(Tn BP,TCEP,TPh P和EHDPP)的吸收和转运过程,研究了化合物浓度、土壤理化性质、Cu等因子是如何影响植物对OPEs的吸收和转运过程的。结果显示,玉米根部四种OPEs和地上部TCEP的浓度随着土壤中OPEs水平的升高而逐渐增加,但地上部Tn BP,TPh P和EHDPP的浓度基本不变;玉米组织中TCEP的浓度最高;在玉米根系中,OPEs在暗棕壤玉米的浓度较高(p<0.05),这可能与暗棕壤较高的溶解性有机质(DOM)和玉米根部较高的脂质含量有关。DOM可与有机物竞争土壤颗粒表面的吸附位点,或与有机物复合形成可溶性的络合物,从而促进OPEs在暗棕壤中的迁移性,最终增加暗棕壤玉米根系对OPEs的吸收作用。植物根部脂质也是影响植物吸收疏水性有机物的关键因素,根部脂质含量越高,根系的吸收能力越大;在OPEs与Cu复合污染下,玉米组织中OPEs的浓度随着Cu含量的增加而逐渐升高;赤红壤玉米组织中OPEs的变化更明显,这可能与Cu对玉米的破坏程度有关。酸性赤红壤中较高的水溶性Cu和玉米较强的被破坏程度表明Cu对赤红壤玉米的毒害作用更大,最终导致赤红壤受损根系对OPEs的吸收作用更强;除TCEP外,Tn BP,TPh P和EHDPP的RCF与玉米根部Cu含量呈正相关(p<0.05),TF随植物生物量的降低而降低,说明重金属影响了较高疏水性OPEs的吸收和转运过程。(3)模拟华南地区典型区域的自然降雨量,通过测定不同渗滤液、土层和植物组织中Alkyl-OPEs,Aryl-OPEs,Chlorinated-OPEs和Hybrid-OPEs的分布,探索降雨量、土壤类型及植物种植等因素对土壤-植物体系中OPEs迁移行为的影响。结果显示,植物明显降低了渗滤液中OPEs的浓度,可能是植物的蒸腾作用和根系的吸收作用延缓了OPEs随水流向下迁移的趋势;Ti PP,Tn PP和TCEP在渗滤液中的浓度较高,这可能与化合物相对较高的溶解度和亲水性有关;赤红壤渗滤液中OPEs的含量相对较高,这可能是暗棕壤较高的有机质对OPEs的吸附延缓了渗滤液中OPEs的迁移;表层土壤(5~15 cm)中OPEs的浓度与化合物的log Kow呈负相关,表明疏水性是控制OPEs的迁移过程的关键参数;不同深度(20~40cm)土壤中OPEs的含量随土壤深度的增加而降低,其中Chlorinated-OPEs浓度最高,说明它们的迁移性相对较高;Chlorinated-OPEs在所有植物根、茎、叶和籽粒等组织中的浓度最高,说明植物对Chlorinated-OPEs的富集能力较强。本研究结果为理解植物-土壤体系中OPEs迁移行为以及重金属对植物吸收和转运OPEs过程的影响有重要的意义。另外,为控制土壤OPEs污染和OPEs的生态风险评估提供了理论依据。
樊芸[3](2021)在《两种植物生命周期内对疏水性有机污染物的吸收及累积》文中进行了进一步梳理自20世纪上半叶以来,由于化学品在工业、农业、商业和消费品领域得到广泛生产和应用,导致大量的疏水性有机污染物(HOCs)被释放到环境中。另外,自然、工业以及日常生活中的一些燃烧及高温过程也释放大量的HOCs进入环境。由于大多数的HOCs具有持久性有机污染物(POPs)或类POPs属性(持久性、生物蓄积性、生物毒性和长距离迁移性等),使得其在环境中的行为和归趋受到广泛的关注。HOCs能够通过呼吸、饮食摄入和皮肤接触进入人体,进而对人体产生危害,其中饮食摄入在三种HOCs的人体暴露途径中具有十分重要的地位。可食用的农作物是人类食物中最重要的组成部分,而食物中的HOCs等有毒有害物质会对食品安全产生重大威胁。农作物在生长过程中能够通过大气交换/沉降、根际吸收等方式将HOCs摄入体内。探究农作物吸收、转移和积累HOCs的过程及HOCs对相关植物生长进程的影响,对于认识环境中HOCs的归趋,评估HOCs的生态风险具有十分重要的意义。目前,关于植物吸收和转移HOCs(如卤系阻燃剂(HFRs)、多氯联苯(PCBs)和邻苯二甲酸酯(PAEs))的研究很多,主要通过温室栽培,密闭室、加标土壤或水培试验进行。但是,模拟条件,植物生长以及植物累积可能与野外条件不同。此外,大多数室内实验基本上采用短期暴露和单一暴露源(例如土壤,空气,水)。针对有机磷酸酯(OPEs)在植物体内的累积也有部分研究,但大部分相关研究集中在个别OPEs单体,且研究中发现的吸收特点也存在较大的差异。此外,目前关于植物吸收HOCs的研究多集中于植物生长的某一特定阶段,植物的各个生长阶段组成了生活史,不同生育期植物对逆境敏感程度不一致,仅从单个生育期去评价HOCs对植物的影响存在局限性。因此,本研究围绕HOCs典型污染区域土壤-植物-大气系统,研究当地最常种植的两种作物花生和玉米不同生育期各组织中HOCs的浓度特征,探究HOCs在两种植物体内的累积和分布特征以及迁移转化的规律,同时还对两种植物中OPEs的代谢产物进行研究,以评估OPEs代谢产物的累积潜力。主要研究结论如下:(1)花生中多溴联苯醚(PBDEs)和PCBs的几何均值浓度分别为22.3和11.9ng/g(干重,以下同),在玉米中分别为16.6和13.6 ng/g。BDE209是植物中最主要的PBDEs单体,PCB153是最主要的PCBs单体。十溴二苯乙烷(DBDPE,6.07ng/g)和得克隆(DPs,6.22 ng/g)在花生中也表现出显着的浓度。出苗期植株对HOCs的吸收主要为根系对土壤的吸收,但是在营养后期或生殖期早期,叶片对空气中HOCs的吸收超过了根系对土壤的吸收。在营养生长的早期,两种植物对低卤代HOCs表现出快速吸收或存在明显的体内代谢现象。然而,在生殖阶段表现出对高卤代化合物的大量吸收,表明高卤代化合物的延迟累积。组织分布结果表明,在田间条件下,叶片是HFRs和PCBs的重要储存库,因为叶片的质量占比大(15%-69%)并且具有较大表面积。总的来说,更多的HFRs和PCBs集中分布在营养器官而不是可食用部分。花生和玉米籽粒中低浓度的HFRs和PCBs表明,大多数HFRs和PCBs迁移进入籽粒受到了明显阻碍(尤其是高卤代化合物)。花生中PBDEs和PCBs的同系物组成表明,在植株发育过程中,花生中PBDEs和PCBs的体内迁移趋势比玉米更为显着。花生中DPs和六溴环十二烷(HBCDs)的异构体组成(主要富集syn-DP和γ-HBCD)与根际土壤和空气中的不同,表明花生植株对立体异构体的吸收和/或生物转化比玉米更具有选择性。对根-土和茎-根的生物富集因子进行分析发现,HOCs在多数情况下<1,表明大多数HFRs和PCBs在植物(尤其是玉米)中的富集和迁移潜力都很低。(2)PAEs是所有HOCs中浓度最高的一类化合物。花生中PAEs和OPEs的几何均值浓度分别为1389和15.3 ng/g,低于玉米中的3711和16.6 ng/g。两种植物及其根际土中DIBP是单个污染物浓度最高PAEs,其次是DEHP,表明该电子垃圾区可能存在大量的聚氯乙烯(PVC)来源;TCPP和RDP是最主要的OPEs。植物中新型OPEs(EOPEs)和异丙基-叔丁基三芳基磷酸酯(ITPs-TBPPs)的总浓度在大多数情况下都超过了传统的OPEs(TOPEs),暗示新型磷系阻燃剂的环境风险。我们观察到两种植物在营养发育早期对分子量相对较小的DMP、DEP和DBP的快速吸收,分子量相对较大的DIBP、DEHP和BPA(M范围为228-390)达到最大浓度的时间要晚于低分子量PAEs,但是早于高分子量的BDE209(M=959)。和HFRs以及PCBs一样,叶片也是花生和玉米累积PAEs和OPEs的重要储存器官,然而,玉米根在营养期是PAEs和OPEs的主要蓄积库。通过计算富集因子发现所有HOCs中植物根对PAEs的富集能力最强。植物将OPEs和PAEs从根迁移到茎的能力较弱。相关分析表明,KPA(叶和气之间的分配)与KOA(辛醇气分配系数)呈正相关关系(尤其是在花生中,这种正相关关系具有显着性),表明化合物KOA值的大小决定着其在植物叶和大气之间的分配。两种植物中OPEs代谢产物在主要组织中的几何浓度顺序均为根>茎>叶。通过对比两种植物的根系富集因子和迁移因子发现较低极性的BCP可能更倾向于富集在根中,而较高极性的DPHP更倾向于在茎中富集。花生中BCP很可能来自于母体对OPEs的代谢作用,而植物中的其它代谢产物有可能来自于土壤中OPEs母体化合物代谢后的根吸收(其中气中未检测到)和植物内部代谢的结合以及周围环境的直接吸收。BCP在玉米籽粒中的潜在风险可能已经超过了其母体TCP,暗示检测TCP代谢产物的重要性。
孔丽娟[4](2021)在《颗粒物对温室叶类蔬菜生理信息影响规律的研究》文中认为雾霾颗粒物污染是学术界一直研究的热点问题,颗粒物不仅对人类健康和生产生活造成不良影响,对植物的危害也同样不容忽视。温室内颗粒物会造成作物生产环境污染,沉积在叶片表面影响作物的光合作用,吸收至作物体内对作物的品质和产量产生不利影响。本文基于有效成分模拟法,构建了人工模拟颗粒物的发生装置,以油菜(Brassica napus L.)、生菜(Lactuca sativa L.)、小白菜(Brassica chinensis L.)三种常见的设施叶类蔬菜为研究对象,通过获取气体交换参数、荧光动力学参数、生长指标和化学指标等各项光合生理信息,运用高光谱技术、叶绿素荧光分析、微观观察、化学分析、图像处理等手段,解析人工模拟颗粒物发生环境和自然雾霾颗粒物环境下,三种叶菜的各项光合生理特征、叶绿素荧光特征、高光谱特征、关键酶类等信息的变化规律,结合叶菜所处的生长期,实现了叶菜叶片对颗粒物污染的动态响应监测,建立了三种叶菜在不同生长期的净光合速率最优反演模型。研究了自然雾霾颗粒物环境下日光温室内温度、空气质量、光照强度的变化,基于图像处理技术,提出了利用计数叶片沉积颗粒物的方法,提前判断雾霾天气颗粒物污染程度,以期减小颗粒物对叶菜生产的危害。提出了温室应对自然雾霾颗粒物环境的调控策略和栽培优化建议,达到降低颗粒物对叶菜的不良影响的目的。本文为实现温室作物优质高产提供新方法,也为深入研究颗粒物影响叶菜的生理生化反应的机理提供参考,为实现温室设施精准管控提供理论和技术支持。主要研究内容及结果如下:1.采用有效成分模拟法,搭建了人工模拟颗粒物发生环境,实现了颗粒物的定量定时输出,研究了颗粒物污染环境和自然雾霾环境下,采收期生菜、油菜、小白菜的高光谱反射率和一阶导数特征。受颗粒物污染后的叶菜在可见光波段内有较高反射率,光谱黄边和蓝边位置变化基本一致,但红边位置发生蓝移,生菜在可见光绿光区的高光谱反射率峰值最大,其次是小白菜,最小的是油菜,这些响应特征可作为颗粒物污染作用的敏感指示。通过对比颗粒物作用1小时和3小时的叶片微观结果,得出颗粒物堵塞叶片气孔进而影响叶菜光合作用的机理。由叶菜高光谱特征、植物表型差异、颗粒物微观沉积图像分析可知,小白菜和生菜滞留吸附颗粒物能力强于油菜,油菜的红边蓝移现象最明显,受颗粒物的影响最大,对颗粒物污染较敏感。2.基于间断和连续两种颗粒物污染作用方式,连续动态测定三种叶菜在三个生长阶段内的各项生理指标,包括气体交换参数(净光合速率、气孔导度、胞间二氧化碳浓度等)、生长指标(叶面积、株高、色素含量、相对叶绿素含量SPAD、鲜干重等)、荧光动力学参数(Fv/Fm、ΦPSⅡ)以及三个化学指标(总蛋白定量TP、丙二醛含量MDA、过氧化物酶活力POD)。整体来看,三种叶菜的SPAD含量随着生长期的推进而呈现增大的变化趋势,且对照组(CG组)的增长速度远远高于试验组(EG1组和EG2组),小白菜对照组的增长率约14.22%,EG1组和EG2组的增长率分别为3.74%和3.77%,颗粒物污染作用对小白菜SPAD含量伤害作用显着。三种叶菜试验组的株高增长率均比对照组低,叶片的鲜重、干重、含水量、各色素浓度也出现不同程度的下降。健康环境下生长的叶菜叶片比受颗粒物污染作用后的叶菜叶片长势好,CG组的叶片个数和叶片大小都优于试验组。叶菜叶片长势的优劣程度为:CG组>EG2组>EG1组。对比健康正常生长的对照组,两种颗粒物污染方式均对三种叶菜的各项生理指标造成了不良影响,通过研究叶菜不同的动态响应特征,分析了颗粒物污染对叶菜光合生理的影响机理。对照组的三种叶菜MDA含量均比受颗粒物污染的试验组的MDA含量高,说明颗粒物污染的长期作用使叶菜产生抗性,通过提高细胞受自由基攻击能力,达到使颗粒物对细胞膜破坏影响降至最小的目的。整体来看,小白菜试验组的POD活力高于对照组,清除H2O2能力最强,油菜在抵抗颗粒物污染时的能力最低,故对颗粒物滞留、附着、吸收的能力大小顺序为:小白菜>生菜>油菜。结果可为秋冬季节温室内的消减颗粒物的作物种类配置提供参考。3.基于高光谱技术,动态监测了生菜、油菜、小白菜在三个生长阶段的高光谱特征、一阶导数光谱特征以及植被指数在两种颗粒物污染作用方式下的响应差异,随着叶菜生长阶段的推进,颗粒物的作用使得敏感植被指数增大。用优选出的高光谱敏感特征参数、植被指数、敏感波段和特征波长作为建模所用的光谱特征变量,采用一阶导数(FD)、二阶导数(SD)、Savitzky-Golay平滑(SG)、多元散射校正(MSC)以及标准正态变量变换(SNV)这五种光谱预处理方法及其组合方法,采用相关分析法(CC法)提取、原始提取、FD提取、MSC提取这四种光谱特征变量提取方法,采用经典最小二乘(CLS)、偏最小二乘(PLS)、主成分回归(PCR)和逐步多元线性回归(SMLR)这四种光谱建模方法,通过不同方法的组合,分别建立在考虑颗粒物污染环境下,三种叶菜在不同的生长阶段内的净光合速率最优反演模型。分别得到处于三个生长阶段的生菜最优光谱预处理和建模方法组合分别为:PLS+MSC+SG(SD1),PLS+MSC+SG+FD(SD2和SD3),模型相关系数均在0.92以上;油菜的最优方法组合分别为:PLS+MSC+SG+SD(YD1和YD3),PLS+MSC+SG(YD2),YD1的模型相关系数在0.8以上,YD2和YD3的模型相关系数在0.94以上;小白菜的最优方法组合分别为:PLS+SNV+SG+FD(BD1),PLS+SNV+SG+SD(BD2和BD3),模型相关系数分别在0.85(BD1)和0.90以上(BD2和BD3)。基于高光谱技术实现了对三种叶菜净光合速率的准确反演,为考虑颗粒物污染环境下植物的生理信息反演提供基础。经预测值与实测值的检验,模型可靠,为今后模型修正和精度提高提供参考。4.研究了自然雾霾天气对日光温室内温度、光照、空气质量产生的不利影响,提出了温室叶菜消减颗粒物的管理建议,从事温室内消减颗粒物时建议选择小白菜;在对雾霾天气预警研究时,建议选择生菜;在秋冬季节种植时,为减少颗粒物沉积建议选择油菜。从温室管理、减霾除尘、净化空气等方面提出了温室生产应对雾霾天气的措施,为实现温室作物的优质高产提供参考。5.通过研究三种叶菜叶片的微观图像及颗粒物沉积特征,表明小白菜吸附颗粒物的能力最强,颗粒物污染作用时间越长,叶片上滞留沉积的颗粒物越多,且出现细小颗粒物聚集成粗大颗粒物的情况。利用图像处理技术,通过计数叶片沉积颗粒物,提前判断雾霾天气颗粒物污染程度,以期降低颗粒物对叶菜造成的不良影响,为雾霾天气对农业设施的危害预警提供参考。
焦俊恒[5](2021)在《大气颗粒物中邻苯二甲酸酯及甲氧苄啶可见光降解研究》文中进行了进一步梳理邻苯二甲酸酯(PAEs)是一种重要的化工原料和添加剂,其残留物广泛分布于大气、水、土壤等环境中,尤以DEP、DBP、DEHP等检出率较高,对生态环境与人类健康造成了较为严重的威胁。相对于水和土壤而言,目前人们对大气颗粒物中PAEs的光化学行为认识仍然不足。可能是因为PAEs进入大气后通常吸附于流动的细颗粒物中,易受气象条件、人类活动甚至太阳辐射的影响,因此深入理解大气动态系统中PAEs的环境行为成为全面评估其健康风险的关键。本文选取中国北方典型煤烟型污染城市,对大气颗粒物中PAEs的分布特征进行调查和统计分析,发现DEP、DBP、DEHP的夜间浓度大于日间,PAEs污染越严重则昼夜差异现象越明显。同时,煤烟型城市大气颗粒物中存在一定的金属组分,两市的PM2.5中金属元素分析表明:含量从高到低顺序为Fe>Zn>Ti>Pb>Cu>Mn>Ni>Cd。选取在太原市和运城市冬季颗粒物中含量最高的铁/钛/锌金属氧化物和含量最高的DEP、DBP和DEHP,自制密闭的恒温恒湿箱以隔离气候影响,用稳定的氙灯管模拟太阳光光照,进行PAEs的模拟光降解实验。结果表明:金属氧化物诱导PAEs光降解的能力依次是Fe2O3>Zn O>Ti O2,其中空穴是PAEs光降解中的主要活性物种,部分解释了大气颗粒物上PAEs昼夜分布差异的现象。为了开发快速净化气相PAEs的新技术,我们在前期研究石墨相氮化碳(g-C3N4)光催化剂的基础上,制备了导电聚噻吩/g-C3N4复合催化剂(PCN),负载纳米Ag以增强光降解能力。光降解实验表明Ag PCN的降解效果最好,PCN次之,催化剂界面产生的超氧自由基是导致PAEs光降解的主要活性物种。本研究还发现PAEs的光降解速率与其苯环侧链碳原子数目呈反比,侧链越长的PAEs降解越慢,三种PAEs的降解率从大到小依次为DEP>DBP>DEHP,用液相色谱检测金属降解体系和催化剂降解体系的PAEs降解过程,均未发现明显的中间产物生成。另外,甲氧苄啶(TMP)与磺胺类药物联用是最经典、常用的抗生素之一,由于过量使用导致药物进入水、空气、土壤和生物等不同环境,其降解行为和最终命运不尽相同。借助g-C3N4温和的光催化活性,我们在短时间内考察了TMP进入水、大气颗粒物和土壤中的光化学行为,同时分析了TMP可见光降解前后对斜生栅藻的毒性变化。结果表明:TMP在水、大气颗粒物和土壤中最高降解率分别为89.2%、35.8%、16.9%,在水中光降解起主要作用的是羟基自由基,而空气和土壤中超氧自由基起主要作用,进一步发现环境中存在的铁/钛/锌等金属氧化物可能会有利于TMP中间产物的深度降解;毒性实验结果表明水相TMP光解产物对斜生栅藻生长抑制作用显着高于原药,与原药相比,低浓度TMP光解产物可显着抑制藻细胞叶绿素水平,并引起更强的氧化胁迫;水相光降解产物中发现羰基化产物(m/z 305)较稳定存在,而且占重要比例,光降解后毒性增强,而在土壤和颗粒物中光解产物种类相对较少,光降解后环境状态有所修复。
王泽华[6](2021)在《典型含氮化合物非均相转化过程的机理研究》文中研究指明含氮化合物是一类重要的环境污染物,不仅能够对环境造成严重的危害,还能直接或间接地影响人类的健康。二氧化钛及其改性材料作为一类优良的催化剂,可以把绿色可持续的光能转化为降解污染物所需的化学能,已经被广泛地应用于污染物处理以及环境自清洁中。这类催化剂能够作为环境自清洁材料和环境修复材料参与到含氮化合物在环境中的转化和去除过程中。目前的研究主要集中在二氧化钛催化剂以及含氮化合物的独立研究上,含氮化合物基于二氧化钛及其改性催化剂的转化机理,以及催化剂在无机和有机含氮化合物的催化氧化反应中所起的具体作用并没有完全被解释。因此,探究典型含氮污染物在二氧化钛催化剂上的非均相转化机理,对于评估其对环境的危害具有重要意义。本文采用理论计算的方法,在微观层面上研究了无机含氮化合物(NO2和NO)和典型有机含氮化合物(C6H5NH2)在二氧化钛及其改性材料表面的结构性质以及反应机理;1.探究了二氧化钛作为自清洁材料促进大气中NO2氧化SO2的反应机理以及影响反应的因素;2.探究这类催化剂作为环境修复材料促进NO和苯胺催化氧化的降解过程,得到的研究结果如下:1.NO2氧化SO2的反应机理以及H2O、NH3、纯颗粒表面(TiO2)以及吸附重要大气组分(H2O、NH3和SO42-)的TiO2表面对SO2和NO2转化的影响雾霾期间,随着气溶胶粒子和NO2含量的增加,硫酸盐含量也在不断增加。因此,NO2作为氧化剂促进SO2的氧化反应可能是大气中硫酸盐来源的关键缺失途径。本文采用理论计算方法研究了SO2和NO2的反应机理以及中间体N2O4的形成,并分析了 H2O、NH3、纯颗粒表面(TiO2)以及吸附重要大气组分(H20、NH3和SO42-)的颗粒表面对SO2和NO2均相和非均相转化的影响。研究结果表明,SO2能够被中间体N2O4氧化为SO3,而N2O4被还原为HONO,其中氧化过程是整个反应的速控步。影响均相反应计算的因素是大气中的H2O和NH3分子,其中H2O分子可以降低速控步的能垒,并促进HONO的生成。随着体系中H2O分子数的增加,氧化能垒相应地降低。NH3分子对络合物的稳定作用比H2O分子更显着,且H2O和NH3分子在热力学上对SO2和NO2的氧化反应均有促进作用,但是它们并不能特别显着的促进NO2均相催化氧化SO2。对于非均相反应,研究结果表明纯TiO2促进N2O4氧化SO2生成硫酸盐和HONO的效果并不明显。然而,当颗粒表面吸附不同数量的H2O、NH3分子和SO42-时,它们可以有效降低氧化步骤的能垒。当TiO2(101)表面吸附一个NH3分子和一个H2O分子时,SO2很容易被cis-ONONO2氧化,其反应能垒为4.54 kcalmol-1。当颗粒表面吸附较多水分子时,SO2会首先经过水解反应生成HSO3-。然而HSO3-比SO2更难被asy-ONONO2进一步氧化生成硫酸盐。本部分的研究深入了解到NO2作为氧化剂氧化SO2的潜在反应机理,以及大气重要成分,包括H2O、NH3、H2O/NH3/TiO2以及SO42-/TiO2对硫酸盐形成机理的影响。其结果进一步为NO2在大气环境中的转化提供了理论依据。2.NO在TiO2(001)和(101)表面上选择性催化氧化反应机理以及中间体N2O4和HONO生成机理的研究控制NO的排放是降低大气中NO2含量的有效措施。本文通过密度泛函理论(DFT)对不同TiO2(001)和(101)表面选择性催化氧化NO生成HNO3的反应机理进行了探讨,还讨论了额外的NO分子对催化氧化中间体HONO和N2O4产生的影响。结果表明,在没有光照条件下,HNO3在(001)表面比(101)表面更容易生成。吸附在表面的H原子有利于O2向超氧自由基(O2-)转化,并且超氧自由基对NO在表面的催化氧化有促进作用。额外的NO参与NO与O2的反应不仅改变了已知的NO氧化途径(NO→NO2→HNO3),而且影响了产物HNO3的存在。当额外的NO分子参与初始阶段的氧化反应时,它能够有效降低NO和O2的氧化能垒,并促进trans-ONONO2优先生成。另外,当额外的NO分子与氧化产物(HNO3)的前体(H...NO3)相碰撞时,NO可以与NO3-发生还原反应促进HONO的生成。这项研究更深入了解了NO非均相催化氧化的机理有,并对大气的潜在影响具有重要意义。3.MgO/TiO2复合催化剂结构性质的计算以及苯胺在不同反应位点(MgO和TiO2)上催化氧化反应机理的研究MgO/TiO2作为一种经济、高效的光催化剂可用于去除难降解、毒性大、环境持久性强的苯胺类有机物。本文利用密度泛函理论(DFT)研究了苯胺在MgO/TiO2复合催化剂表面的降解机理。(MgO)3团簇通过化学吸附(Eint=181.67kcal mol-1)稳定地负载在TiO2催化剂上,由此形成的MgO/TiO2复合催化剂具有较高的催化活性。而且增强的光催化活性也有利于表面氧化自由基超氧自由基(O2·-)的生成。当苯胺结构稳定吸附在MgO/TiO2复合催化剂的不同位点(MgO和TiO2)上时,表面氧引发的非自由基反应优先发生在MgO位点上,O2·-引发的自由基反应优先发生在TiO2位点上。结果表明,活性氧原子和氧空位的活性位点主要位于MgO/TiO2的MgO团簇上,这些活性位点负责苯胺的后续催化氧化(脱氢和加氧)反应。本研究对苯胺催化氧化(包括非自由基和自由基过程)的反应机理有了更深入的认识,对设计和优化降解苯胺或其它类似环境污染物的催化剂具有一定的现实意义。
顾雯雯[7](2021)在《基于清洁生产理念的环境友好型PCNs衍生物设计及其风险调控》文中认为多氯萘(polychlorinated naphthalenes,PCNs)是一类基于萘环上的氢原子被氯原子所取代的化合物总称,共有75个同系物,因其在介质流体和绝缘体中的热稳定性而在历史上被广泛用作容器或变压器中的绝缘油、润滑油添加剂、电缆绝缘体及防腐剂等。尽管自1977年以来PCNs已被禁止,但在大气、水、土壤、沉积物及生物体内中仍然可以检测到PCNs的存在。研究表明,PCNs具有显着的生物毒性、生物富集性、环境持久性及远距离迁移性,因此2015年被认定为持久性有机污染物(Persistent organic pollutants,POPs),其中尤以生物毒性最为研究者所关注。但文献大多局限代表性同系物的相关研究,缺乏75种PCNs同系物的环境行为、调控及其内在环境特征的揭示,且多针对其中单一 POPs特性开展研究。此外,当前许多被禁用的污染物,由于它们特定的实用性能,人们开始研究并开发其替代品,但这些替代品在生产使用过程中又产生了新的环境问题,因此设计环境友好型绝缘油和阻燃剂即PCNs替代品显得十分重要。因此,本研究以PCNs的POPs特性为切入点,首先评价75种PCNs同系物的POPs特性大小,在此基础上分析影响PCNs各POPs特性大小的内在机理,再分别从源头控制、污染过程调控及末端治理等角度调控环境中已有的PCNs,开展PCNs环境行为控制研究,同时设计环境友好型新型PCNs绝缘油和阻燃剂(同时开展控制4项POPs特性的研究)。在污染物源头控制方面,首先基于PCNs生物毒性(logEC50)、生物富集性(logBCF)、远距离迁移性(logPL)及环境持久性(total-score)效应分别构建其POPs特性的传统单效应3D-QSAR模型,并基于此分别设计了 5、6、4、3种低毒性、低富集性、低迁移性及高降解性的新型PCNs衍生物分子,并同时保持与改性前同系物相近的绝缘和阻燃功能特性。此外,在各单效应模型基础上结合向量分析法构建了修正的多效应3D-QSAR模型,所建模型同时兼顾POPs的多种环境特性,打破了传统3D-QSAR模型只能进行单效应建模的局限性,并据此构建了一种集环境特性评价、实用性能评价及风险评价于一体的环境友好型高性能材料修饰及筛选体系,基于所构建模型与筛选体系设计了 2种环境友好型且对人体风险低的高性能绝缘油和阻燃剂材料(PCNs替代品),其中有1种替代品已经脱离POPs的生物富集特性(logKow<5)。在污染过程调控方面,本研究以调控PCNs对人工养殖区水生生态系统食物链(绿藻-大型溞-鱼)的复合毒性与工业污染区人体暴露毒性及健康风险为例,采用多效应2D-QSAR模型与分子动力学模拟相结合的方法分别揭示了 PCNs对水生生态系统食物链关键环节生物的复合毒性效应机制及其对人体多种内分泌干扰受体的联合干扰机制,并制定了 PCNs水生毒性在食物链中传递阻控的宏观调控方案以及预防工业污染区工作人员人体健康风险的辅食推荐方案。研究发现,PCNs对水生食物链各营养级的毒性效应均属于高毒性及极高毒性,且其属于非极性麻醉型和反应型化学品;PCNs分子与水生生物受体的结合能力是影响PCNs对生态系统食物链毒性的主要因素;改善溶剂化效应、脱氯加氢及分子吸附的外界刺激条件均可降低水生生态系统食物链PCNs的水生毒性效应,降幅分别为-66.26%--263.16%、-198.93%--323.98%及-189.24%--549.48%,食物链中营养级毒性阻控效果显着;PCNs分子自身的电子参数是影响其对人体内分泌干扰受体联合毒性效应的主要因素,且最低占据轨道能量ELUMO>轨道能量之差ΔE>最正密立电荷q+;维生素和胡萝卜素类物质可作为预防PCNs污染区工作人员健康风险的最佳推荐营养成分搭配方案,且不建议将富含乳球蛋白的食物、富含维生素和胡萝卜素及人参类物质一起食用。在污染物末端治理方面,采用基因工程与环境修复技术相结合方法构建了PCNs“源”与“汇”控制技术相结合的有机联合修复体系,确定了促进植物-微生物体系通过多种修复方式同时高效修复不同PCNs污染土壤类型的调控方案,实现了 PCNs污染土壤的区域化调控。本研究采用修正的2D-QSAR模型构建兼顾植物-微生物多种修复方式的联合修复机理模型,突破了传统2D-QSAR模型只能进行单效应建模的局限性,同时改进了传统的同源建模方法,共设计4种集吸收、降解、矿化功能于一体的多功能修复蛋白,其修复效果提高了 12.07%-41.87%,并提出提高PCNs污染土壤的有机修复方案,修复效果在上述基础上有所提高(4.40%-7.26%)。本研究旨在为PCNs及其同系物、衍生物的POPs特性值预测提供重要的理论方法,并为实现PCNs污染的源头控制、过程调控及末端治理及环境友好型材料设计提供一种新思路和新方法,实现清洁生产。
邓章轩[8](2021)在《苔藓对氡的吸附富集特性及机理研究》文中研究说明改善铀矿冶工业(铀尾矿、铀废石场、铀矿山退役区域等)周边环境放射性氡及子体污染的技术瓶颈问题之一是具有吸附、富集和固定作用的覆盖植物品种的筛选。本论文以小叶美喙藓(Eurhynchium filiforme)、大灰藓(Hypnum plumaeforme)和大羽藓(Thuidium plumulosum)为材料,经过氡暴露处理,分析苔藓对氡的吸附富集特性与生理生化机制,筛选出氡吸附能力较好的苔藓品种;以扫描电镜、红外光谱等分析手段,分析苔藓植物的形貌特征;通过盆栽实验,分析苔藓对氡子体铋(Bi)和铅(Pb)的富集特性及生理响应。研究结果如下(1)低浓度(3000~3200 Bq/m3)、中浓度(6000~6200 Bq/m3)和高浓度(12000~12200 Bq/m3)氡暴露16 h内,小叶美喙藓、大灰藓和大羽藓的氡吸附量随着暴露时间的延长呈先增后减趋势,在暴露时间2~4 h达到最大值。小叶美喙藓在三种氡暴露浓度下的最大氡吸附量分别为89.2 Bq/g DW(植物干重)、162.3 Bq/g DW、264.4 Bq/g DW,大灰藓的最大氡吸附量分别为42.4 Bq/g DW、59.3 Bq/g DW、127.1 Bq/g DW,大羽藓的最大氡吸附量分别为47.3 Bq/g DW、66.3 Bq/g DW、143.8 Bq/g DW。三种苔藓植物的氡吸附能力大小依次为小叶美喙藓>大羽藓>大灰藓。形貌分析结果显示,三种苔藓中,单一叶片面积大小依次为大灰藓>小叶美喙藓>大羽藓,比叶面积大小依次为小叶美喙藓>大羽藓>大灰藓。小叶美喙藓叶片表面粗糙,叶片间排列疏松,单位质量配子体的叶表面积大,对氡具有较强的富集能力。(2)氡胁迫浓度(3000~3200 Bq/m3)、(6000~6200 Bq/m3)、(12000~12200 Bq/m3)下,小叶美喙藓的叶绿素a、叶绿素b和总叶绿素含量较对照组分别下降了10.5%、15.0%和11.5%;大灰藓的叶绿素a、叶绿素b和总叶绿素含量较对照组分别下降了31.4%、21.5%和27.9%;大羽藓的叶绿素a、叶绿素b和总叶绿素含量较对照组分别下降了18.4%、5.1%和14.3%。随着氡胁迫浓度的增加,小叶美喙藓的光化学淬灭系数q P下降,初始荧光Fo、最大光化学效率Fv/Fm、有效量子产量Y(Ⅱ)和非光化学淬灭系数q N无显着变化,大灰藓和大羽藓的Fv/Fm、Y(Ⅱ)、q P显着下降,Fo上升,q N先上升后下降。三种苔藓对氡的耐受能力依次为:小叶美喙藓>大羽藓>大灰藓。随着氡胁迫浓度的增加,三种苔藓的丙二醛含量和脯氨酸含量上升,可溶性蛋白含量先上升后下降,超氧化物岐化酶SOD活性上升,过氧化氢酶CAT活性先上升后下降。过氧化物酶POD活性在小叶美喙藓中表现为先上升后下降,在大灰藓和大羽藓中表现为下降。(3)在铋(Bi)浓度(0、0.01、0.1、1.0 m M),铅(Pb)浓度(0、0.01、0.1、1.0 m M)处理下,小叶美喙藓、大灰藓和大羽藓对Bi的胞外富集量为937.83~1054.33 mg/kg,胞内富集量为162.16~250.60 mg/kg;对Pb的胞外富集量为263.38~769.44 mg/kg,胞内富集量为100.85~210.61 mg/kg。三种苔藓对Bi和Pb的吸附富集方式是胞外富集为主,胞内富集为辅。三种苔藓对Bi和Pb的富集能力表现依次为:小叶美喙藓>大羽藓>大灰藓。Bi胁迫下三种苔藓的叶绿素a含量和叶绿素b含量降幅分别为10.1%~18.8%和11.7%~38.7%。Pb胁迫下三种苔藓的叶绿素a含量和叶绿素b含量降幅分别为14.3%~34.1%和30.1%~52.8%。Bi胁迫下小叶美喙藓和大羽藓的最大光化学效率Fv/Fm先上升后下降,有效量子产量Y(Ⅱ)、光化学淬灭系数q P下降,非光化学淬灭系数q N上升,大灰藓的Fv/Fm、Y(Ⅱ)、q P下降,q N上升。Pb胁迫下小叶美喙藓的Fv/Fm、Y(Ⅱ)、q P下降,q N上升,大灰藓和大羽藓的Fv/Fm、Y(Ⅱ)、q P下降,q N先上升后下降。Pb对苔藓的毒害作用大于Bi。
王馨琦[9](2021)在《基于激光雷达的华南城市群大气臭氧时空分布和输送特征研究》文中指出近些年,我国大城市群在经济以及工业化上快速发展,大气颗粒物以及臭氧引起的复合污染已成为大城市区域的主要污染问题。华南城市群作为我国主要的城市群之一,臭氧已经取代颗粒物成为华南地区的首要污染物。考虑到对流层臭氧会对人类健康、生态系统等造成严重的危害,并且会引起气候变暖一系列的变化。因此,开展华南地区对流层臭氧污染的形成原因、影响因素等研究具有重要意义。差分吸收激光雷达作为一种探测大气臭氧及气溶胶时空分布特征的主动遥感技术,可以获取边界层内高度的臭氧浓度以及气溶胶消光系数。近年来,由于单点的地基激光雷达受到区域限制,其所观测的范围也存在一定的限制,因此差分吸收激光雷达也由早期的单一定点的臭氧监测发展成为区域组网监测,为区域臭氧空间分布及时间分布提供了有效的数据支撑。为了解我国华南地区臭氧的垂直变化及其影响因素。本研究基于华南地区差分吸收激光雷达臭氧观测数据。分析了臭氧的季节变化、局地污染及区域传输。并且利用了WRF-Chem(Weather Research and Forecasting Model with Chemistry)模式对区域臭氧、气象因素及前体物进行了模拟,讨论了臭氧污染与后两者的关系。研究表明:(1)通过地基激光雷达发现广州市、江门市秋季臭氧浓度明显高于夏季,秋季高浓度臭氧可以达到1000 m,夏季为600 m。阳江市夏季臭氧日变化不明显,其他城市高浓度臭氧主要集中在午后。广州市夏季臭氧平均浓度最高,为92.57μg/m3,东莞市最低。同时秋季臭氧平均浓度最高也为广州市,达到133.34μg/m3。局部污染过程中,高浓度臭氧主要发生在地面附近,1500 m以上臭氧分布均匀。臭氧的外来传输主要发生在500-1100 m及1100 m以上。夏季以西南气流轨迹为主,秋季以东北气流为主。(2)利用差分吸收激光雷达对2017年1月-2018年9月广州市对流层臭氧垂直结构进行长期连续监测。夏季臭氧浓度在四季中最高,冬季浓度最低,春季和秋季之间差异较小。在局地污染过程中,高浓度臭氧主要集中在近地面,随着高度的增加而逐渐减小,在0.7 km以下臭氧浓度随高度增加递减速率较快,1.5-2km趋于均匀分布。臭氧传输主要发生在0.3-0.7 km、0.8-1 km以及1.1 km以上三个高度区间。(3)运用2019年9月20日-9月30日激光雷达、气象梯度塔以及WRF模型等资料讨论了臭氧时空分布、臭氧与消光系数关联及臭氧污染形成的气象因素。结果显示:24日前臭氧日变化显着,24日后夜间存在明显的残留现象,同时边界层内颗粒物浓度明显增加。在980 m以下,臭氧与消光系数呈负相关,980m-2400 m左右,两者呈正相关。随着高度的增加,二氧化氮浓度逐渐减少且伴随着臭氧浓度的增加。当温度291.3-301.8 K,湿度19.4%-71.6%,大气气压为903.72-963.1 h Pa,在平均风速为:4-5.2 m/s,主要风向为偏北风时,有利于深圳地区高浓度臭氧的形成。此次深圳市臭氧污染传输主要来自我国东北方向的内陆城市,江西省东南地区贡献超过180μg/m3。(4)近地面城市臭氧浓度的相关性与距离有关,相邻的城市(广州、江门、东莞、深圳)之间的相关性较高,垂直高度上大气臭氧的传输影响高于近地面臭氧传输,其中在500 m相关性整体最高。夏季,主要传输通道有海洋-惠州-东莞-广州-江门,海洋-阳江-茂名-广西省东南地区以及海洋-潮州-福建省。秋季气流主要来源于我国内陆地区,主要传输路径为以下四条:湖南郴州西部地区-肇庆-阳江,湖南郴州-清远-广州-江门,江西赣州-河源-惠州-深圳,以及大气臭氧随气流从福建省龙岩西部地区传输至潮州市。夏季,江门市对广州的输送量高于深圳市,输送通量最大值达到了1147.82μg/(m2·s)。对于广州市及东莞市来说,500 m以下整体表现为广州市像东莞市方向输送。秋季受偏北气流的影响,臭氧水平传输从偏北城市至偏南城市,广州市对江门市臭氧水平输送影响较大,最大输送量为2752.78μg/(m2·s)。
刘颖[10](2021)在《大气液相中典型酚类污染物与超氧阴离子自由基的光化学反应》文中研究指明本文将稳态实验技术与激光闪光光解技术相结合,研究了大气液相环境中O2·-与1-萘酚(1-NP)、4-氯-1-萘酚(4-CN)、布洛芬(IBP)三种典型酚类化合物的光化学反应。通过稳态实验技术探究了不同反应条件(O2·-浓度、反应物浓度和p H等)对其稳态转化的影响,测定相关的反应速率常数。利用GC-MS对反应产物进行鉴别,结合稳态及瞬态结果对反应机理进行合理推导。最终,得出以下主要结论:(1)通过稳态实验发现核黄素浓度、p H和1-萘酚初始浓度通过影响O2·-产量进而影响1-萘酚的转化速率。1-NP与超氧阴离子自由基之间光化学反应的二级反应速率常数为(3.64±0.17)×108L mol-1s-1,主要转化产物为1,4-萘醌和2,3-环氧树脂-2,3-二氢-1,4-萘醌。1-萘酚在空气-水界面处转化速率高于大气水溶液中的转化速率,这些结果为实际大气环境下1-萘酚的光化学转化的研究提供了重要的思路。(2)通过用365 nm紫外光照射的核黄素(Rf)产生超氧阴离子自由基,研究了4-氯-1-萘酚与其在大气液相中发生光化学反应的可能性。利用稳态试验发现4-氯-1-萘酚浓度的增加会在一定程度上抑制其转化速率,而核黄素浓度的增加会促进4-氯-1-萘酚的转化。利用激光闪光光解技术计算出在355 nm激光激发下4-CN和超氧化物阴离子自由基之间的光化学反应的二阶反应速率常数2.2×108L mol-1s-1,主要转化产物为1,4-萘醌(1,4-NQ),5-羟基-1,4萘醌(5-HNQ)。其云中氧化模型结果表明-氯-1-萘酚与超氧阴离子自由基的反应是大气液相中污染物转化的潜在途径。(3)稳态研究表明布洛芬(IBP)与超氧阴离子自由基的光化学反应受p H值、核黄素浓度、布洛芬浓度、氯离子和碳酸根离子的强烈影响。超氧阴离子自由基与未解离的布洛芬的反应在p H低于6.1时起主导作用(k1α1﹤k2α2),而在p H大于6.1时反应则由布洛芬离子形式(IBP-)来主导(k1α1>k2α2)。365 nm紫外灯照射核黄素产生超氧阴离子的量子产率为0.036 mol einstein-1。通过GC-MS可以得到布洛芬与超氧阴离子自由基的光化学产物为1-(4-异丁基苯基)乙醇,4-异丁基苯乙酮。
二、大气中化学污染物对植物危害作用机制的探究(论文开题报告)
(1)论文研究背景及目的
此处内容要求:
首先简单简介论文所研究问题的基本概念和背景,再而简单明了地指出论文所要研究解决的具体问题,并提出你的论文准备的观点或解决方法。
写法范例:
本文主要提出一款精简64位RISC处理器存储管理单元结构并详细分析其设计过程。在该MMU结构中,TLB采用叁个分离的TLB,TLB采用基于内容查找的相联存储器并行查找,支持粗粒度为64KB和细粒度为4KB两种页面大小,采用多级分层页表结构映射地址空间,并详细论述了四级页表转换过程,TLB结构组织等。该MMU结构将作为该处理器存储系统实现的一个重要组成部分。
(2)本文研究方法
调查法:该方法是有目的、有系统的搜集有关研究对象的具体信息。
观察法:用自己的感官和辅助工具直接观察研究对象从而得到有关信息。
实验法:通过主支变革、控制研究对象来发现与确认事物间的因果关系。
文献研究法:通过调查文献来获得资料,从而全面的、正确的了解掌握研究方法。
实证研究法:依据现有的科学理论和实践的需要提出设计。
定性分析法:对研究对象进行“质”的方面的研究,这个方法需要计算的数据较少。
定量分析法:通过具体的数字,使人们对研究对象的认识进一步精确化。
跨学科研究法:运用多学科的理论、方法和成果从整体上对某一课题进行研究。
功能分析法:这是社会科学用来分析社会现象的一种方法,从某一功能出发研究多个方面的影响。
模拟法:通过创设一个与原型相似的模型来间接研究原型某种特性的一种形容方法。
三、大气中化学污染物对植物危害作用机制的探究(论文提纲范文)
(1)金/铁矿区土壤-植物体系铅锌同位素特征及微生物演化机制(论文提纲范文)
致谢 |
摘要 |
Abstract |
缩写和符号清单 |
1 引言 |
2 文献综述 |
2.1 矿山开采引起的环境污染 |
2.1.1 金属矿山开采及尾矿 |
2.1.2 尾矿的环境危害 |
2.1.3 废弃尾矿库的生态恢复 |
2.2 铅锌同位素在环境研究中的应用 |
2.2.1 铅同位素在环境研究中的应用 |
2.2.2 锌同位素在环境研究中的应用 |
2.3 矿山环境微生态研究 |
2.3.1 矿山环境微生物群落结构及多样性 |
2.3.2 组学技术分析环境微生物潜在功能活性 |
2.3.3 植物-微生物的相互作用 |
3 研究内容与方法 |
3.1 研究区域概况 |
3.1.1 研究区域背景介绍 |
3.1.2 铁尾矿库自然定居植物 |
3.2 研究内容 |
3.3 技术路线 |
3.4 研究方法 |
3.4.1 样品的采集及预处理 |
3.4.2 化学前处理 |
3.4.3 环境因子分析测定 |
3.4.4 铅同位素分析测试 |
3.4.5 锌同位素分析测试 |
3.4.6 土壤肥力评价方法 |
3.4.7 重金属污染评价方法 |
3.4.8 微区X射线荧光分析 |
3.4.9 DNA提取与检测 |
3.4.10 高通量测序及宏基因测序 |
3.4.11 代谢物分析测试及数据预处理 |
3.4.12 数值计算及统计分析 |
3.5 实验试剂及设备 |
3.5.1 实验试剂及试剂盒 |
3.5.2 实验设备 |
4 土壤-植物重金属污染特征 |
4.1 采样区详情 |
4.2 表层土壤及尾矿重金属含量分布特征 |
4.2.1 土壤及尾矿理化性质及肥力 |
4.2.2 重金属含量分布特征 |
4.2.3 重金属含量相关性分析 |
4.2.4 重金属污染评价 |
4.3 琉璃河沿岸植物重金属含量分布 |
4.3.1 植物元素重金属空间分布特征 |
4.3.2 植物根/茎/叶重金属含量分布特征 |
4.4 重金属在土壤-猪毛菜体系中的迁移机制 |
4.4.1 土壤-猪毛菜体系重金属迁移特征 |
4.4.2 土壤-猪毛菜体系重金属含量相关性分析 |
4.5 小结 |
5 土壤-猪毛菜体系铅锌同位素特征 |
5.1 表层土壤及尾矿铅同位素特征 |
5.1.1 土壤及铁尾矿的铅同位素组成 |
5.1.2 表层土壤重金属污染源解析 |
5.2 猪毛菜体系铅同位素特征 |
5.2.1 猪毛菜铅同位素特征值 |
5.2.2 植物(猪毛菜)污染源解析 |
5.3 土壤-猪毛菜体系锌同位素特征 |
5.3.1 土壤-猪毛菜体系锌同位素组成及分馏特征 |
5.3.2 锌同位素在矿山环境中溯源的可行性 |
5.4 小结 |
6 尾矿土壤-猪毛菜微生物群落结构研究 |
6.1 微生物群落结构 |
6.1.1 Alpha多样性指数分析 |
6.1.2 Beta多样性分析 |
6.1.3 群落组成分析 |
6.2 物种差异分析及功能物种比较 |
6.2.1 细菌物种差异显着性分析 |
6.2.2 真菌物种差异显着性分析 |
6.2.3 功能物种比较分析 |
6.3 物种共现网络分析 |
6.3.1 共现网络拓扑特征分析 |
6.3.2 功能物种及关键物种分析 |
6.4 环境因子关联分析 |
6.4.1 环境因子与群落多样性 |
6.4.2 环境因子与群落组成分析 |
6.4.3 环境因子与功能物种关联分析 |
6.5 小结 |
7 尾矿土壤根际微生物-猪毛菜相互作用机理研究 |
7.1 根际微生物功能基因 |
7.1.1 固碳途径 |
7.1.2 氮循环 |
7.1.3 磷循环 |
7.1.4 重金属抗性基因 |
7.2 猪毛菜生长过程根系分泌物的演变 |
7.2.1 根系分泌物组成与HMDB分类 |
7.2.2 KEGG化合物分类与功能通路 |
7.2.3 不同生长阶段差异代谢物的筛选与聚类 |
7.3 根际微生物-猪毛菜相互作用 |
7.4 小结 |
8 总结 |
8.1 结论 |
8.2 创新点 |
8.3 展望 |
参考文献 |
作者简历及在学研究成果 |
学位论文数据集 |
(2)有机磷酸酯(OPEs)在土壤-植物系统中的吸收、转运和迁移行为研究(论文提纲范文)
摘要 |
Abstract |
第1章 绪论 |
1.1 OPEs的污染现状 |
1.1.1 OPEs概述 |
1.1.2 环境中OPEs的污染特征 |
1.2 OPEs的生物毒性 |
1.2.1 OPEs对动物的影响 |
1.2.2 OPEs对植物的影响 |
1.3 植物对OPEs的吸收转运 |
1.3.1 OPEs在土壤中的吸附 |
1.3.2 植物根系对OPEs的吸收 |
1.3.3 OPEs向植物地上部的传输 |
1.3.4 OPEs在植物体的降解 |
1.4 复合污染体系中,植物对有机物的吸收转运 |
1.4.1 重金属胁迫对植物的毒害效应 |
1.4.2 重金属对植物吸收转运有机物的影响 |
1.5 本研究目的、内容 |
第2章 材料与方法 |
2.1 试剂、药品与仪器 |
2.1.1 试剂和药品 |
2.1.2 标样 |
2.1.3 仪器和设备 |
2.2 盆栽实验 |
2.2.1 常见12 种OPEs在不同植物中的盆栽实验 |
2.2.2 典型OPEs在不同土壤类型和铜影响下的盆栽实验 |
2.2.3 OPEs在土壤-植物中的淋溶实验 |
2.3 样品前处理 |
2.3.1 土壤理化性质测定 |
2.3.2 OPEs在样品中的前处理 |
2.3.3 铜在土壤和植物样品中的前处理 |
2.4 仪器分析 |
2.5 质量保证与质量控制 |
2.6 数据处理和统计分析 |
第3章 不同植物对OPEs的吸收转运 |
3.1 单一OPEs污染下,植物对OPEs的吸收转运 |
3.1.1 植物的生长 |
3.1.2 总OPEs在不同植物组织的含量 |
3.1.3 影响植物对OPEs吸收转运的因素 |
3.2 OPEs-Cu复合污染下,Cu对玉米吸收转运OPEs的影响 |
3.2.1 植物的生长 |
3.2.2 植物组织中铜的含量 |
3.2.3 植物组织中OPEs的含量 |
3.3 小结 |
第4章 土壤类型和 Cu 离子对玉米吸收和转运典型 OPEs 的影响 |
4.1 单一OPEs污染下,玉米对OPEs的吸收转运 |
4.1.1 不同类型土壤玉米中 OPEs 的分布 |
4.1.2 影响玉米对OPEs吸收转运的因素 |
4.2 OPEs与 Cu复合污染下,Cu对玉米吸收转运OPEs的影响 |
4.2.1 Cu在玉米组织中的分布 |
4.2.2 玉米的生长 |
4.2.3 OPEs在玉米组织中的分布 |
4.2.4 Cu对玉米吸收转运OPEs的影响 |
4.3 小结 |
第5章 OPEs在土壤-植物系统中的迁移行为 |
5.1 渗滤液中OPEs的分布 |
5.1.1 淋溶过程中的渗滤液水量和损失 |
5.1.2 OPEs在渗滤液中的浓度 |
5.1.3 渗滤液中OPEs的质量 |
5.1.4 渗滤液中不同OPEs的浓度和质量 |
5.2 土壤中OPEs的分布 |
5.2.1 表层土壤中OPEs的含量 |
5.2.2 不同土层OPEs的含量 |
5.2.3 OPEs在不同土层的组成 |
5.3 玉米组织中OPEs的分布 |
5.4 OPEs的总质量平衡 |
5.5 小结 |
第6章 结论、创新与不足 |
6.1 主要结论 |
6.2 创新 |
6.3 不足 |
参考文献 |
致谢 |
作者简历及攻读学位期间发表的学术论文与研究成果 |
(3)两种植物生命周期内对疏水性有机污染物的吸收及累积(论文提纲范文)
摘要 |
abstract |
第1章 引言 |
1.1 疏水性有机污染物(HOCs) |
1.1.1 卤系阻燃剂(HFRs) |
1.1.2 多氯联苯(PCBs) |
1.1.3 有机磷酸酯(OPEs)和有机磷酸二酯(di-OPEs) |
1.1.4 邻苯二甲酸酯(PAEs)和双酚A(BPA) |
1.2 植物中HOCs的富集 |
1.2.1 植物中HFRs的富集特征 |
1.2.2 PCBs |
1.2.3 OPEs和 di-OPEs |
1.2.4 PAEs和 BPA |
1.3 植物吸收累积有机污染物的途径 |
1.3.1 植物根系对有机污染物的吸收 |
1.3.2 影响根吸收富集的因素 |
1.3.3 植物叶面对有机污染物的吸收 |
1.3.4 影响叶吸收富集的因素 |
1.3.5 有机污染物从根部往地上部的迁移 |
1.3.6 影响迁移的因素 |
1.4 植物对HOCs吸收累积的研究现状 |
1.5 研究内容和意义 |
1.5.1 研究目的和意义 |
1.5.2 研究内容 |
1.5.3 本研究的工作量及工作内容统计 |
第2章 样品采集与实验分析 |
2.1 样品采集 |
2.1.1 采样点介绍 |
2.1.2 植物样品的采集 |
2.1.3 大气PUF样品的采集 |
2.1.4 土壤样品的采集 |
2.2 样品实验室分析 |
2.2.1 实验材料 |
2.2.2 试剂与标样 |
2.2.3 样品前处理 |
2.2.4 仪器分析 |
2.3 质量保证与质量控制(QA/QC) |
2.4 数理统计分析和计算 |
2.4.1 根吸收富集HOCs的评估 |
2.4.2 叶吸收富集HOCs的评估 |
2.4.3 HOCs在植物体内转运的评估 |
2.4.4 HOCs在植物体内的富集总量评估 |
2.4.5 数据统计处理 |
第3章 HFRs和 PCBs在植物体内的富集及转运 |
3.1 环境介质中HFRs和 PCBs的分布特征 |
3.2 花生和玉米中HFRs和 PCBs的污染水平 |
3.2.1 花生和玉米植株中HFRs和 PCBs的总浓度 |
3.2.2 花生和玉米组织中HFRs和 PCBs的污染水平 |
3.2.3 花生和玉米组织中HFRs和 PCBs的时间变化趋势 |
3.3 花生和玉米中HFRs和 PCBs的组织分布 |
3.3.1 花生和玉米不同生长阶段各组织生物量 |
3.3.2 花生不同生长阶段HFRs和 PCBs的组织分布 |
3.3.3 玉米不同生长阶段HFRs和 PCBs的组织分布 |
3.4 花生和玉米不同生长阶段HFRs和 PCBs的组成 |
3.5 花生和玉米中HFRs和 PCBs的生物累积和迁移 |
3.6 本章小结 |
第4章 PAEs、OPEs 及 di-OPEs 在植物体内的富集与转运 |
4.1 环境介质中OPEs、PAEs和 BPA的分布特征 |
4.2 花生和玉米中PAEs和 OPEs的污染水平 |
4.2.1 植株中PAEs和 OPEs的浓度和富集总量 |
4.2.2 花生组织中PAEs和 OPEs浓度的时间变化趋势 |
4.2.3 玉米组织中PAEs和 OPEs的时间变化趋势 |
4.3 植物不同生长阶段PAEs、BPA和 OPEs的组织分布 |
4.3.1 花生不同生长阶段PAEs、BPA和 OPEs的组织分布 |
4.3.2 玉米不同生长阶段PAEs、BPA和 OPEs的组织分布 |
4.4 花生和玉米中PAEs、BPA和 OPEs的生物累积和迁移 |
4.5 OPEs代谢产物在植物体内的分布 |
4.6 花生和玉米中OPEs与 di-OPEs之间的关系 |
4.7 本章小结 |
第5章 研究的主要结论、创新性及展望 |
5.1 主要研究结论 |
5.2 创新点与不足 |
5.3 研究展望 |
参考文献 |
附录 |
致谢 |
作者简历及攻读学位期间发表的学术论文与研究成果 |
(4)颗粒物对温室叶类蔬菜生理信息影响规律的研究(论文提纲范文)
摘要 |
Abstract |
第1章 绪论 |
1.1 研究背景和意义 |
1.2 国内外研究现状 |
1.2.1 雾霾颗粒物对植物的危害 |
1.2.2 植物消减雾霾颗粒物的研究进展 |
1.2.3 雾霾颗粒物的人工模拟现状 |
1.2.4 相关研究中存在的问题 |
1.3 研究目标和研究内容 |
1.3.1 研究目标 |
1.3.2 研究内容 |
1.4 研究技术路线 |
1.5 本章小结 |
第2章 试验平台及数据处理方法 |
2.1 引言 |
2.1.1 试验对象与颗粒物环境人工模拟 |
2.1.2 试验对象 |
2.1.3 颗粒物试验环境的人工模拟 |
2.1.4 人工模拟颗粒物的能谱分析 |
2.2 数据处理与分析方法 |
2.2.1 光谱预处理方法 |
2.2.2 光谱特征变量提取方法 |
2.2.3 光谱建模方法 |
2.2.4 光谱植被指数和高光谱特征参数 |
2.2.5 模型评价指标 |
2.2.6 图像处理方法 |
第3章 颗粒物模拟环境和自然雾霾环境对叶菜的影响 |
3.1 引言 |
3.2 试验对象与方法 |
3.2.1 试验对象培育 |
3.2.2 试验方案设计 |
3.2.3 测量指标及方法 |
3.3 颗粒物模拟环境和自然雾霾环境下的高光谱响应研究 |
3.3.1 叶菜原始高光谱特征的响应规律 |
3.3.2 叶菜一阶导数光谱特征的响应规律 |
3.4 颗粒物模拟环境下叶菜生理信息的反演 |
3.4.1 高光谱敏感波段和特征波长的提取 |
3.4.2 高光谱敏感特征参数的筛选 |
3.4.3 叶菜净光合速率的高光谱反演模型 |
3.5 叶菜叶片ESEM微观结果及机理分析 |
3.5.1 生菜叶片微观结构及颗粒物作用机理分析 |
3.5.2 油菜叶片微观结构及颗粒物作用机理分析 |
3.5.3 小白菜叶片微观结构及颗粒物作用机理分析 |
3.5.4 叶菜吸附颗粒物的能力差异比较分析 |
3.6 叶菜在自然雾霾环境下的光合生理特征响应 |
3.6.1 叶菜光合生理指标的响应 |
3.6.2 叶绿素荧光动力学的应用 |
3.6.3 叶菜叶绿素荧光参数的响应 |
3.7 本章小结 |
第4章 叶菜对颗粒物污染的连续动态光合生理特征响应研究 |
4.1 引言 |
4.2 试验对象与方法 |
4.2.1 试验方案设计 |
4.2.2 测量指标及方法 |
4.3 叶菜光合生理指标的连续动态响应研究 |
4.3.1 颗粒物积累与叶菜生长指标的相关性研究 |
4.3.2 颗粒物积累与叶菜化学抗性指标的相关性研究 |
4.3.3 颗粒物积累与叶菜光合气体交换参数的相关性研究 |
4.3.4 颗粒物积累与叶菜叶绿素荧光特征的相关性研究 |
4.4 本章小结 |
第5章 叶菜对颗粒物污染的连续动态光谱响应研究 |
5.1 引言 |
5.2 试验对象与方法 |
5.3 光谱连续动态响应规律研究 |
5.3.1 叶菜连续动态高光谱特征比较 |
5.3.2 生菜受颗粒物污染的连续动态光谱响应规律 |
5.3.3 油菜受颗粒物污染的连续动态光谱响应规律 |
5.3.4 小白菜受颗粒物污染的连续动态光谱响应规律 |
5.3.5 颗粒物作用对叶菜敏感光谱植被指数的影响 |
5.4 基于高光谱技术建立叶菜净光合速率的反演模型 |
5.4.1 建立生菜的净光合速率反演模型 |
5.4.2 建立油菜的净光合速率反演模型 |
5.4.3 建立小白菜的净光合速率反演模型 |
5.5 本章小结 |
第6章 雾霾天气对日光温室的影响及管理建议 |
6.1 引言 |
6.2 雾霾天气对日光温室的影响及栽培优化管理建议 |
6.2.1 雾霾天气对日光温室的影响 |
6.2.2 设施叶菜消减颗粒物的栽培优化管理建议 |
6.2.3 温室生产应对雾霾天气的管理建议 |
6.3 基于微观图像处理技术应对雾霾天气 |
6.3.1 叶菜颗粒物ESEM微观图像的获取 |
6.3.2 微观图像的处理分析与应用 |
6.4 本章小结 |
第7章 结论与展望 |
7.1 结论 |
7.2 创新点 |
7.3 展望 |
参考文献 |
导师及作者简介 |
博士期间发表的学术论文及其它成果 |
致谢 |
(5)大气颗粒物中邻苯二甲酸酯及甲氧苄啶可见光降解研究(论文提纲范文)
附录 |
中文摘要 |
英文摘要 |
第一章 前言 |
1.1 大气颗粒物的组成概述 |
1.1.1 颗粒物中有机物污染特征 |
1.1.2 颗粒物中金属污染特征 |
1.2 颗粒物中邻苯二甲酸酯的污染现状 |
1.2.1 颗粒物中邻苯二甲酸酯的含量变化特征 |
1.2.2 颗粒物中邻苯二甲酸酯的健康风险评估 |
1.3 环境中邻苯二甲酸酯光化学行为研究进展 |
1.3.1 水体中邻苯二甲酸酯的光化学转化 |
1.3.2 土壤中邻苯二甲酸酯的光化学转化 |
1.4 环境光催化研究进展 |
1.5 邻苯二甲酸酯及 TMP 毒性研究进展 |
1.5.1 邻苯二甲酸酯对微生物的影响 |
1.5.2 邻苯二甲酸酯对植物的影响 |
1.5.3 邻苯二甲酸酯对人和动物的影响 |
1.5.4 TMP毒性研究进展 |
1.6 提出本课题 |
1.6.1 课题意义与创新之处 |
1.6.2 课题研究思路与内容 |
第二章 大气颗粒物中PAEs和重金属含量分布特征 |
2.1 引言 |
2.2 实验部分 |
2.2.1 仪器与试剂 |
2.2.2 实验方法 |
2.3 结果与讨论 |
2.3.1 PM_(2.5)中PAEs含量分析 |
2.3.2 PM_(2.5)中PAEs昼夜比例分布特征 |
2.3.3 PM_(2.5)中重金属含量分析 |
2.4 结论 |
第三章 金属氧化物对大气颗粒物中PAEs的光降解研究 |
3.1 引言 |
3.2 实验部分 |
3.2.1 仪器与试剂 |
3.2.2 实验方法 |
3.3 结果与讨论 |
3.3.1 金属负载膜上DEP的光降解 |
3.3.2 金属负载膜上DBP的光降解 |
3.3.3 金属负载膜上DEHP的光降解 |
3.3.4 邻苯二甲酸酯的光降解机理 |
3.3.5 金属氧化物对颗粒物中PAEs光降解构效分析 |
3.4 结论 |
第四章 g-C_3N_4及其改性材料对大气颗粒物中PAEs的光降解研究 |
4.1 引言 |
4.2 实验部分 |
4.2.1 仪器与试剂 |
4.2.2 实验方法 |
4.3 结果与讨论 |
4.3.1 g-C_3N_4及其改性催化剂的表征 |
4.3.2 g-C_3N_4及其改性催化剂负载膜上DEP的光降解 |
4.3.3 g-C_3N_4及其改性催化剂负载膜上DBP的光降解 |
4.3.4 g-C_3N_4及其改性催化剂负载膜上DEHP的光降解 |
4.3.5 PAEs的光降解机理 |
4.3.6 g-C_3N_4及其改性催化剂对颗粒物中PAEs光降解构效分析 |
4.4 结论 |
第五章 TMP在水、空气和土壤中的光降解行为研究 |
5.1 引言 |
5.2 实验部分 |
5.2.1 仪器与试剂 |
5.2.2 实验方法 |
5.3 结果与讨论 |
5.3.1 TMP在水、空气和土壤中的可见光降解 |
5.3.2 TMP在水、空气和土壤中的光降解机理 |
5.3.3 TMP光解前后对斜生栅藻生长率及叶绿素水平的影响 |
5.3.4 TMP光解前后对斜生栅藻氧化损伤的影响 |
5.4 结论 |
第六章 结论与展望 |
6.1 结论 |
6.2 展望 |
参考文献 |
攻读学位期间取得的研究成果 |
致谢 |
个人简况及联系方式 |
(6)典型含氮化合物非均相转化过程的机理研究(论文提纲范文)
摘要 |
ABSTRACT |
第一章 绪论 |
1.1 典型含氮化合物的概述 |
1.1.1 氮氧化物的来源以及危害 |
1.1.2 苯胺的来源以及危害 |
1.2 含氮化合物的研究现状 |
1.2.1 氮氧化物脱硝技术的研究现状 |
1.2.2 苯胺降解技术的研究现状 |
1.3 二氧化钛(TiO_2)的概述 |
1.3.1 二氧化钛的应用及光催化机理 |
1.3.2 二氧化钛材料改性的常用方法 |
1.4 含氮化合物基于TiO_2非均相转化的研究现状 |
1.5 论文的研究思路及意义 |
第二章 计算方法的理论基础 |
2.1 量子力学的发展及基本理论 |
2.2 第一性原理 |
2.3 密度泛函理论 |
2.3.1 Thomas-Fermi模型 |
2.3.2 Hohenberg-Kohn定理 |
2.3.3 Hohenberg-Kohn定理 |
第三章 NO_2均相氧化SO_2的反应机理研究及影响因素 |
3.1 引言 |
3.2 计算方法 |
3.3 结果与讨论 |
3.3.1 nH_2O(n=0、1、2、3)对N_2O_4和SO_2反应的影响及比较 |
3.3.2 NH_3对N_2O_4和SO_2的影响 |
3.3.3 nH_2O-mNH_3(n=1、2;m=1、2)对N_2O_4和SO_2反应的影响及比较 |
3.4. 本章小结 |
第四章 NO_2和SO_2在TiO_2表面上非均相反应的理论研究 |
4.1 引言 |
4.2 计算模型和计算方法 |
4.2.1 界面模型 |
4.2.2 计算方法 |
4.3 结果与讨论 |
4.3.1 NO_2的吸附和二聚反应 |
4.3.2 SO_2和asy-ONONO_2共吸附 |
4.3.3 纯TiO_2表面对N_2O_4氧化SO_2的影响 |
4.3.4 nH_2O(n=1、2)和NH_3在TiO_2表面对N_2O_4和SO_2反应的影响及比较 |
4.3.5 改性SO_4~(2-)-TiO_2(101)对氧化速控步的影响 |
4.4 本章小结 |
第五章 NO在TiO_2表面上氧化的理论研究及影响因素 |
5.1 引言 |
5.2 计算模型与计算方法 |
5.2.1 界面模型 |
5.2.2 计算方法 |
5.3 结果与讨论 |
5.3.1 NO在TiO_2 (101)和(001)表面的吸附 |
5.3.2 NO-O_2-H_2O在(001)表面上的催化氧化反应 |
5.3.3 NO-O_2-H_2O在(101)表面上的催化氧化反应 |
5.3.4 NO在不同的表面上催化氧化的分析和比较 |
5.3.5 高浓度NO对N_2O_4、HONO中间体生成的影响 |
5.4 本章小结 |
第六章 苯胺在MgO/TiO_2复合催化剂上降解的理论研究 |
6.1 引言 |
6.2 计算模型和计算方法 |
6.2.1 表面模型的构建 |
6.2.2 计算方法 |
6.3 结果与讨论 |
6.3.1 改性(MgO)n/TiO_2(101)的结构 |
6.3.2 苯胺在MgO/TiO_2上的吸附结构 |
6.3.3 表面氧或O_2~(-·)引发苯胺初始反应的机理 |
6.3.4 IM1和IM8在MgO/TiO_2(101)上后续氧化机理 |
6.4 本章小结 |
第七章 总结、创新与展望 |
7.1 总结 |
7.2 创新之处 |
7.3 展望 |
附录 |
参考文献 |
致谢 |
博士期间科研成果和所获荣誉 |
学位论文评阅及答辩情况报 |
(7)基于清洁生产理念的环境友好型PCNs衍生物设计及其风险调控(论文提纲范文)
摘要 |
Abstract |
第1章 绪论 |
1.1 选题背景及其意义 |
1.1.1 PCNs的危害 |
1.1.2 PCNs的使用与分布 |
1.1.3 研究意义 |
1.2 国内外研究动态 |
1.2.1 理论计算化学的国内外研究进展 |
1.2.2 环境友好型替代品的国内外研究进展 |
1.2.3 环境中PCNs污染水平的国内外研究进展 |
1.3 存在的问题 |
1.4 本论文主要研究内容 |
第2章 计算软件与方法 |
2.1 计算软件 |
2.2 计算方法与系统配置 |
2.2.1 系统配置 |
2.2.2 计算方法 |
第3章 基于传统3D-QSAR模型的环境友好型PCNs替代品源头控制设计 |
3.1 引言 |
3.2 PCNs各POPs特性数据来源 |
3.3 基于PCNs辛醇/水分配系数(K_(ow))的低富集性替代品设计 |
3.3.1 PCNs分子生物富集性3D-QSAR模型的构建 |
3.3.2 PCNs分子富集性CoMFA和CoMSIA模型评价、分析与验证 |
3.3.3 低生物富集性PCNs衍生物设计 |
3.3.4 低生物富集性PCNs衍生物POPs特性及功能特性评价 |
3.3.5 PCNs生物富集性验证分析 |
3.4 基于PCNs蒸汽压系数(logPL)的低迁移性替代品设计 |
3.4.1 PCNs远距离迁移性(logPL) 3D-QSAR模型的构建 |
3.4.2 PCNs远距离迁移性CoMSIA模型的评价、分析和验证 |
3.4.3 低迁移性PCNs衍生物设计 |
3.4.4 新型PCNs衍生物远距离迁移性及功能特性评价 |
3.5 基于PCNs降解性(total-score)的高降解性替代品设计 |
3.5.1 PCNs降解性(total-score) 3D-QSAR模型的构建 |
3.5.2 PCNs分子降解性的3D-QSAR模型评价与分析 |
3.5.3 新型PCNs分子POPs特性及功能特性评价 |
3.5.4 易降解PCNs衍生物分子设计 |
3.5.5 PCNs及其衍生物分子风险评价体系构建及评价 |
3.5.6 PCNs分子生物降解性机理分析 |
3.6 本章小结 |
第4章 基于修正3D-QSAR模型的环境友好型PCNs替代品源头控制设计 |
4.1 引言 |
4.2 基于PCNs生物毒性(logEC50)的低毒性替代品设计及其健康风险评价 |
4.2.1 PCNs分子生物毒性(logEC50) 3D-QSAR模型的建立和评价 |
4.2.2 低毒性PCNs分子的设计 |
4.2.3 基于3D-QSAR模型的新型PCNs分子POPs特性及功能特性评价 |
4.2.4 基于2D-QSAR模型的PCNs及其衍生物毒性及风险机理分析 |
4.3 基于PCNs多POPs特性的环境友好型替代品设计 |
4.3.1 数据来源 |
4.3.2 多效应3D-QSAR模型构建及评价 |
4.3.3 低综合效应指数PCNs衍生物分子设计 |
4.3.4 PCNs衍生物环境综合效应评价、POPs特性及功能性评价 |
4.3.5 基于分子动力学模拟的新型PCNs衍生物分子环境特性验证 |
4.4 本章小结 |
第5章 基于3D-QSAR、分子对接与分子动力学的PCNs污染过程调控研究 |
5.1 引言 |
5.2 PCNs对人工养殖区水生生态系统食物链的联合毒性机理及调控 |
5.2.1 PCNs水生生物单毒性及联合毒性数据来源 |
5.2.2 PCNs水生生物毒性机制分析 |
5.2.3 基于分子动力学模拟的PCNs水生生物毒性效应调控验证 |
5.3 PCNs对工业污染区工作人员人体暴露风险调控 |
5.3.1 PCNs对内分泌干扰受体的单效应及综合效应表征 |
5.3.2 PCNs内分泌干扰效应机理分析 |
5.3.3 降低工业污染区PCNs对人体内分泌干扰效应的调控方案 |
5.4 本章小结 |
第6章 基于分子改造、分子对接与分子动力学的PCNs污染末端治理研究 |
6.1 引言 |
6.2 植物-微生物联合修复系统多途径同时去除污染土壤中的PCNs |
6.2.1 联合修复系统去除污染土壤中PCNs多指标综合评价体系构建 |
6.2.2 促进植物-微生物修复土壤中PCNs最佳外界刺激条件的筛选 |
6.3 多情景下PCNs污染土壤的有机联合修复 |
6.3.1 蛋白及PCNs分子结构来源 |
6.3.2 基于情景分析的植物-微生物联合修复效率综合评价体系构建 |
6.3.3 多情景下植物-微生物联合修复PCNs污染土壤的修复机理研究方法 |
6.3.4 植物-微生物联合修复PCNs污染土壤关键蛋白/酶的基因重组 |
6.3.5 多情景下促进植物-微生物联合高效修复PCNs污染土壤条件确定 |
6.4 本章小结 |
第7章 结论与展望 |
7.1 结论 |
7.2 主要创新点 |
7.3 展望 |
参考文献 |
攻读博士学位期间发表的论文及其它成果 |
攻读博士学位期间参加的科研工作 |
致谢 |
作者简介 |
(8)苔藓对氡的吸附富集特性及机理研究(论文提纲范文)
摘要 |
ABSTRACT |
第一章 绪论 |
1.1 氡的概述 |
1.1.1 氡的发现 |
1.1.2 氡的理化性质 |
1.1.3 氡的危害 |
1.1.4 氡的治理 |
1.2 苔藓植物对空气污染物监测的研究现状 |
1.2.1 苔藓植物对污染物的吸附机制 |
1.2.2 苔藓植物对污染物胁迫的生理响应 |
1.2.3 苔藓在空气污染监测中的应用 |
1.3 铀尾矿周边放射性氡及子体污染情况及治理方法 |
1.3.1 铀尾矿周边放射性氡及子体污染现状 |
1.3.2 铀尾矿放射性氡及子体污染的治理方法 |
1.4 本课题来源和主要研究内容 |
1.4.1 课题由来 |
1.4.2 主要研究内容 |
1.5 创新点及研究意义 |
1.5.1 创新点 |
1.5.2 研究意义 |
1.6 技术路线图 |
第二章 三种苔藓对氡的吸附富集特性研究 |
引言 |
2.1 材料与方法 |
2.1.1 试验材料 |
2.1.2 处理设计 |
2.1.3 主要仪器和设备 |
2.1.4 数据处理 |
2.2 结果与分析 |
2.2.1 三种苔藓对氡的净化效果 |
2.2.2 三种苔藓对氡的吸附能力研究 |
2.2.3 三种苔藓的形貌特征分析 |
2.3 讨论 |
2.4 本章小结 |
第三章 三种苔藓对氡胁迫的生理响应研究 |
引言 |
3.1 材料和方法 |
3.1.1 主要试剂和仪器 |
3.1.2 实验设计 |
3.2 结果与分析 |
3.2.1 氡胁迫对三种苔藓叶绿素含量的影响 |
3.2.2 氡胁迫对三种苔藓叶绿素荧光参数的影响 |
3.2.3 氡胁迫对三种苔藓抗氧化防御系统的影响 |
3.3 讨论 |
3.4 本章小结 |
第四章 三种苔藓对氡子体的富集特性及生理响应研究 |
引言 |
4.1 材料与方法 |
4.1.1 主要试剂 |
4.1.2 实验设计 |
4.1.3 测量指标 |
4.2 结果与分析 |
4.2.1 三种苔藓对Bi、Pb的富集特征 |
4.2.2 Bi、Pb胁迫对三种苔藓生理生化机制的影响 |
4.3 讨论 |
4.4 本章小结 |
结论与展望 |
致谢 |
参考文献 |
攻读学位期间取得的研究成果 |
(9)基于激光雷达的华南城市群大气臭氧时空分布和输送特征研究(论文提纲范文)
摘要 |
abstract |
第一章 绪论 |
1.1 大气臭氧研究背景及意义 |
1.2 大气臭氧概述 |
1.2.1 大气臭氧理化性质 |
1.2.2 大气臭氧的源与汇 |
1.2.3 大气臭氧的影响 |
1.3 大气臭氧测量监测技术 |
1.3.1 地基探测 |
1.3.2 卫星遥感 |
1.3.3 臭氧探空 |
1.3.4 差分吸收激光雷达 |
1.3.5 空气质量模型 |
1.4 华南城市群(珠江三角洲)臭氧相关研究 |
1.5 本论文主要内容 |
第二章 数据与方法 |
2.1 激光雷达探测原理及基本结构 |
2.1.1 激光与大气相互作用 |
2.1.2 激光雷达系统基本结构 |
2.1.3 差分吸收激光雷达 |
2.1.4 差分吸收激光雷达探测原理 |
2.1.5 差分吸收激光雷达校准对比分析 |
2.2 数值模式模拟 |
2.2.1 WRF模式 |
2.2.2 WRF-Chem模式 |
2.3 污染物来源分析模型 |
2.3.1 后向轨迹模型与聚类分析 |
2.3.2 潜在源贡献(PSCF)分析法 |
2.3.3 浓度权重轨迹(CWT)分析法 |
2.4 本章小结 |
第三章 华南城市群臭氧区域特征研究 |
3.1 华南城市群研究区域概述 |
3.2 臭氧重污染季节变化特征 |
3.3 典型臭氧污染特征 |
3.3.1 局地污染 |
3.3.2 臭氧区域传输 |
3.3.3 区域臭氧重污染季节潜在源分析 |
3.4 高浓度区域臭氧污染事件影响因素分析 |
3.5 重点城市臭氧垂直分布特征 |
3.5.1 研究区域概述 |
3.5.2 广州市臭氧时空分布及季节变化特征 |
3.5.3 广州市臭氧污染特征分析 |
3.5.4 广州市四季潜在源分析 |
3.5.5 案例分析 |
3.5.6 深圳市气溶胶-臭氧时空分布 |
3.5.7 深圳市臭氧浓度影响因素 |
3.6 本章小结 |
第四章 华南地区臭氧传输定量分析 |
4.1 城市群之间臭氧的相关性分析 |
4.2 华南区域臭氧输送通道分析 |
4.3 臭氧水平输送通量分析 |
4.4 本章小结 |
第五章 总结与展望 |
5.1 论文主要结论 |
5.2 主要创新点 |
5.3 展望 |
参考文献 |
攻读博士学位期间取得的研究成果 |
致谢 |
作者简介 |
(10)大气液相中典型酚类污染物与超氧阴离子自由基的光化学反应(论文提纲范文)
致谢 |
摘要 |
abstract |
第一章 绪论 |
1.1 大气液相化学 |
1.2 大气中酚类化合物来源、危害及研究现状 |
1.2.1 大气液相中酚类污染物的来源 |
1.2.2 酚类污染物的危害 |
1.2.3 酚类污染物的研究现状 |
1.3 超氧阴离子自由基 |
1.3.1 超氧阴离子的主要特征 |
1.3.2 超氧阴离子的产生 |
1.3.3 超氧化物离子的潜在应用 |
1.4 本研究的主要内容 |
1.5 本研究的目的和意义 |
第二章 实验材料与方法 |
2.1 实验试剂 |
2.2 试验仪器 |
2.2.1 稳态实验装置 |
2.2.2 瞬态吸收光谱装置 |
2.2.3 其他仪器 |
2.3 激光闪光光解技术原理 |
2.4 检测分析方法 |
2.4.1 核黄素浓度的测定 |
2.4.2 目标污染物浓度的测定 |
2.4.3 产物分析 |
第三章 1-萘酚和超氧阴离子自由基的光化学反应研究 |
3.1 稳态辐照实验 |
3.1.1 1-NP和 O_2~(·-)的紫外可见吸收光谱 |
3.1.2 O_2~(·-)的产生及其与1-NP的光化学反应 |
3.1.3 1-萘酚初始浓度对其转化效率的影响 |
3.1.4 核黄素浓度的影响 |
3.1.5 初始溶液pH值的影响 |
3.1.6 核黄素与1-萘酚的动力学分析 |
3.1.7 测定反应物种的稳态浓度 |
3.2 反应产物分析 |
3.3 1-萘酚在大气中的行为预测 |
3.3.1 空气-水界面吸附的热力学 |
3.3.2 大气液滴中1-NP与 O_2~(·-)的速率常数 |
3.4 本章小结 |
第四章 4-氯-1-萘酚和超氧阴离子自由基的光交叉反应 |
4.1 稳态辐照实验 |
4.1.1 4-CN和 O_2~(·-)的光化学反应的确认 |
4.1.2 4-氯萘酚初始浓度的影响 |
4.1.3 核黄素初始浓度的影响 |
4.2 4-CN与核黄素反应的动力学 |
4.2.1 准一级化学动力学 |
4.2.2 利用355 nm瞬态吸收光谱技术分析反应速率常数 |
4.3 4-氯萘酚转化过程中氯离子浓度的测定 |
4.4 转化产物的鉴别 |
4.5 反应机理的推导 |
4.6 大气环境应用:4-CN云中氧化模型 |
4.7 本章小结 |
第五章 布洛芬与超氧阴离子自由基的光化学反应研究 |
5.1 稳态光谱研究 |
5.2 布洛芬不同存在形式 |
5.3 实验因素的影响 |
5.3.1 布洛芬初始浓度的影响 |
5.3.2 核黄素初始浓度的影响 |
5.3.3 碳酸根离子的影响 |
5.3.4 氯离子的影响 |
5.4 布洛芬与 Rf光反应的动力学分析与 O_2~(·-)产率的计算 |
5.4.1 光反应的动力学分析 |
5.4.2 O_2~(·-)产率的计算 |
5.5 产物分析 |
5.6 本章小结 |
第六章 结论与展望 |
6.1 结论 |
6.2 展望 |
参考文献 |
攻读硕士学位期间的科研成果 |
四、大气中化学污染物对植物危害作用机制的探究(论文参考文献)
- [1]金/铁矿区土壤-植物体系铅锌同位素特征及微生物演化机制[D]. 张怡悦. 北京科技大学, 2021(08)
- [2]有机磷酸酯(OPEs)在土壤-植物系统中的吸收、转运和迁移行为研究[D]. 胡蓓蓓. 中国科学院大学(中国科学院广州地球化学研究所), 2021(01)
- [3]两种植物生命周期内对疏水性有机污染物的吸收及累积[D]. 樊芸. 中国科学院大学(中国科学院广州地球化学研究所), 2021(01)
- [4]颗粒物对温室叶类蔬菜生理信息影响规律的研究[D]. 孔丽娟. 吉林大学, 2021
- [5]大气颗粒物中邻苯二甲酸酯及甲氧苄啶可见光降解研究[D]. 焦俊恒. 山西大学, 2021(12)
- [6]典型含氮化合物非均相转化过程的机理研究[D]. 王泽华. 山东大学, 2021(11)
- [7]基于清洁生产理念的环境友好型PCNs衍生物设计及其风险调控[D]. 顾雯雯. 华北电力大学(北京), 2021(01)
- [8]苔藓对氡的吸附富集特性及机理研究[D]. 邓章轩. 西南科技大学, 2021(08)
- [9]基于激光雷达的华南城市群大气臭氧时空分布和输送特征研究[D]. 王馨琦. 安徽大学, 2021(02)
- [10]大气液相中典型酚类污染物与超氧阴离子自由基的光化学反应[D]. 刘颖. 合肥工业大学, 2021(02)